TiO2微球、g-C3N4-Ti3+-TiO2復合納米片光催化劑的可控合成及其光催化降解污染物的研究.pdf

1、近年來，環(huán)境污染和能源短缺已經成為世界各國亟待解決的兩個重大問題。半導體光催化氧化技術因其氧化還原能力強、能直接利用太陽能等特性，而成為一種有效治理環(huán)境污染和高效利用太陽能的理想途徑。在眾多半導體光催化材料中，二氧化鈦（TiO2）因其成本低廉、無毒性、且具有很強的光催化活性、化學穩(wěn)定性等優(yōu)點，在污水治理、空氣凈化、光分解水制氫等領域有著廣泛的應用前景。TiO2光催化劑在光催化降解過程中的催化氧化性能取決于它的晶相、結晶度、晶粒尺寸、比表

2、面積、形貌結構等諸多因素。因此，深入研究 TiO2光催化材料及其復合材料的可控合成、微觀特征（形貌、尺寸、比表面積、孔結構等）與性能之間的關系，對于改善其光催化性能極其重要。本實驗針對 TiO2形貌的可控制備及摻雜改性進行了大量研究。其主要研究內容如下：
　　（1）以 Ti(SO4)2粉末為前驅體，采用簡單易行的固相熱分解法制備了具有高催化活性的銳鈦礦型 TiO2微米球。在紫外光照射下，以難生物降解染料羅丹明B（RhB，20 mg

3、/L）溶液和持久性有機酚類化合物4-硝基酚（4-NP，10 mg/L）溶液作為模擬污染物，評價了銳鈦礦型 TiO2微米球的光催化性能，并提出了銳鈦礦型TiO2微米球形成的可能機理。研究了焙燒溫度和焙燒時間對TiO2微米球形貌及光催化性能的影響，結果表明，在溫度高于600℃時可成功制備出銳鈦礦型TiO2微米球，初始TiO2晶核的產生是由于Ti(SO4)2粉末的快速分解，然后通過聚合和再結晶過程，從而形成銳鈦礦型 TiO2微米球。當焙燒溫度

4、由600℃上升至900℃，TiO2微米球的結晶度和孔徑尺寸會逐漸升高，而其比表面積則會逐漸降低。實驗結果表明，TiO2微米球的結晶度和比表面積對其光催化降解活性具有顯著的影響。在700℃條件下焙燒6h所制備的TiO2微米球展現(xiàn)出最佳的光催化性能和良好的光催化穩(wěn)定性。
　　（2）采用水熱超聲輔助法合成了高活性、可見光響應的 g-C3N4/Ti3+-TiO2復合光催化材料，并研究了所合成樣品在可見光照射下對水溶液中RhB的光催化降解性

5、能以及重金屬 Cr（Ⅵ）的光催化還原性能。通過多種測試表征手段對g-C3N4/Ti3+-TiO2復合光催化劑的物相組成、元素價態(tài)、表面微結構、光吸收性能等進行了分析，并探討了其可見光催化降解RhB及可見光催化還原Cr（Ⅵ）的機理。光催化活性實驗結果表明，相對于單一相的g-C3N4和Ti3+-TiO2，混合相g-C3N4/Ti3+-TiO2對RhB的光催化降解及Cr（Ⅵ）的光催化還原具有更高的可見光催化活性，且當g-C3N4和Ti3+-T

6、iO2質量比為0.06時，復合光催化劑具有最高的可見光催化活性。這可能是由于g-C3N4的引入能拓寬Ti3+-TiO2的光吸收范圍，Ti3+-TiO2顆粒上共暴露的{101}和{001}面可能形成表面異質結結構以及Ti3+摻雜誘導 TiO2帶隙中產生雜質能帶，這都有助于光生載流子的分離與轉移，從而提高可見光催化活性。此外，復合光催化劑的納米片狀形貌和雙介孔結構可以為光催化反應提供更多的活性位點，從而進一步提高可見光催化反應效率。自由基捕