時間分辨電子動量譜儀的研制及相關實驗.pdf

1、物質的微觀結構，特別是原子核的空間排布和電子的密度分布，決定了其物理和化學性質。對原子分子電子結構或者軌道波函數(shù)的認識，特別是和化學性質和化學反應相關的前線軌道，直接影響了人們對化學性質的認識和化學反應機理的了解。隨著泵浦-探測技術的應用，人們已經開始邁入了電子結構實時演化探測的大門，在超快動力學的研究上取得了突出的成果。電子動量譜學是一種獨特的研究原子分子電子結構的實驗手段，可以獲得分子軌道動量空間的電子密度分布，經過幾十年的發(fā)展，在

2、動量空間分子軌道成像方面顯現(xiàn)出其非常獨特的優(yōu)越性。本論文的主要工作是將泵浦探測技術和電子動量譜學技術結合在一起研制一臺納秒時間分辨的電子動量譜儀，用來探測激發(fā)態(tài)分子在演化過程中電離能和電子動量分布隨時間的演化，從而研究分子激發(fā)態(tài)動力學。譜儀已經設計搭建完畢，得到了初步的調試結果。此外在日本東北大學高橋研究組聯(lián)合培養(yǎng)期間，用該組的時間分辨電子動量譜儀對甲苯分子單重態(tài)第一激發(fā)態(tài)S1(π，π*)進行了研究，得到了S1態(tài)的電離能譜和電子動量分布

3、。論文另外一部分工作是對分子軌道電子動量分布的振動效應的研究。對乙醇和三甲撐氧分子的電子動量譜學研究表明某些軌道的電子動量分布受分子振動的影響很大，在傳統(tǒng)和時間分辨的電子動量譜學研究中都需要仔細考慮包括振動效應在內的各種因素對軌道波函數(shù)的影響。
　　論文的內容共分為六章，各章內容如下:
　　第一章概述了超快動力學成像概念和相關實驗技術、電子動量譜學的原理和譜儀的發(fā)展以及電子動量分布理論評估需要考慮的問題，并引出了發(fā)展時間分辨

4、電子動量譜儀的想法;
　　第二章介紹了時間分辨電子動量譜儀的設計，包括總體設計、光學系統(tǒng)、脈沖電子槍、能量分析器、探測器、電子學系統(tǒng)、供電系統(tǒng)和真空及磁屏蔽等。
　　第三章展示了時間分辨電子動量譜儀的初步調試結果。
　　第四章介紹了在日本東北大學聯(lián)合培養(yǎng)期間用該組的時間分辨電子動量譜儀對甲苯分子S1(π，π*)激發(fā)態(tài)的研究結果。
　　第五章介紹了電子動量譜學方法對乙醇分子構象的實驗和理論研究，考慮振動效應后，實驗