汽車尾氣氮氧化物還原的詳細機理.pdf

1、柴油機具有良好的經濟性、較低的CO2排放，因而被廣泛研究。由于工作在稀燃條件下，柴油尾氣中含有較多氧氣，傳統(tǒng)的三效催化轉化器(TWC)不能發(fā)揮作用。選擇性催化還原(SCR)和NOx存儲還原(NSR)技術可有效降低柴油機NOx排放。SCR技術具有較高的商業(yè)化程度，且多用于重型發(fā)動機。NSR技術可應用于中小型發(fā)動機。出于對環(huán)境因素及日趨嚴格的排放法規(guī)的考慮，柴油機尾氣后處理技術仍需不斷改進。NSR中的催化劑以鉑族貴金屬為主，本文針對Pt和R

2、h兩種催化劑，對H2和CO為還原劑的NO還原的詳細機理進行了研究。
　　建立了Rh催化劑表面CO-NO和H2-NO反應的詳細機理:前者包含5種氣相組分、5種表面組分，共計11步基元反應;后者包含6種氣相組分、10種表面組分，共25步基元反應。利用所建機理對NO還原過程中各組分濃度隨溫度的變化規(guī)律進行了模擬計算，與實驗結果吻合良好。對CO-NO和H2-NO反應進行了覆蓋度分析、反應路徑分析和敏感性分析，對比討論了兩體系的反應規(guī)律。結

3、果表明中間產物N2O在兩反應中都起到了重要作用，H2和NO在Rh表面的競爭吸附占劣勢，且NO在Rh表面不易脫附，使H2在本文研究的條件下沒有顯示出更明顯的低溫活性。
　　在上述工作的基礎上建立了Rh表面CO-N2O和H2-N2O還原機理，對N2O轉化率隨溫度的變化規(guī)律進行了模擬，利用CO和H2不同的脫附能力較好地解釋了N2O還原過程中，CO和H2表現出的不同活性。
　　對Pt表面H2-NO反應中，H2初始濃度對反應產物N2O