高活性納米TiO-,2-的合成、表征及可見(jiàn)光催化性能研究.pdf

1、本文介紹了半導(dǎo)體光催化的基本原理，在總結(jié)和評(píng)述了提高半導(dǎo)體光催化總量子效率和太陽(yáng)能利用率的各種方法及其研究進(jìn)展和面臨的主要問(wèn)題，以及半導(dǎo)體納米TiO2濕化學(xué)制備方法的優(yōu)缺點(diǎn)和發(fā)展前景等的基礎(chǔ)上，采用鈦醇鹽高溫水解溶劑熱法成功合成了一系列高可見(jiàn)光催化活性的納米TiO2催化劑，研究了合成溫度、溶劑組成以及熱處理對(duì)納米TiO2物性和光催化活性的影響規(guī)律，分析了納米TiO2可見(jiàn)光催化降解目標(biāo)物甲基橙(MO)和對(duì)氯苯酚(4-CP)的機(jī)理與動(dòng)力學(xué)，

2、探討了納米TiO2光催化劑可見(jiàn)光催化活性的起因及其穩(wěn)定性，取得了一系列重要結(jié)論和具有實(shí)用意義的成果，為實(shí)現(xiàn)利用太陽(yáng)能光催化降解有機(jī)污染物提供了理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。 研究了一種合成高活性、熱穩(wěn)定納米TiO2的鈦醇鹽(Titaniumn-butoxideTNB)高溫水解溶劑熱法。它是基于在蒸壓條件下，鈦醇鹽與來(lái)自氣相溶入有機(jī)溶劑中的水發(fā)生高溫水解-縮聚和溶解-結(jié)晶過(guò)程而合成銳鈦礦型納米TiO2。在165-270℃溫度范圍和不同極性的有機(jī)

3、溶劑(丙酮、乙醇、吡啶溶劑以及乙醇-丙酮-吡啶混合溶劑)中，成功合成了低團(tuán)聚、晶粒尺寸小(9.3-11.7nm)、高比表面積(117-150m2/g)和高可見(jiàn)光(λ≥450nm)催化活性及熱穩(wěn)定的單相納米銳鈦礦。確認(rèn)了合成溫度、溶劑組成及H2O：TNB(mol)比是影響合成產(chǎn)物晶型、晶粒尺寸、比表面積和可見(jiàn)光催化活性的關(guān)鍵工藝參數(shù)。對(duì)所研究的溶劑體系，最適宜合成條件為240℃/6h。在混合溶劑中合成的C-240試樣，在可見(jiàn)光照60min

4、時(shí)，對(duì)20mg/L甲基橙溶液的降解率(＞90％)是德國(guó)DegussaP-25的9倍。經(jīng)800℃煅燒后，仍保持單相銳鈦礦晶型；600℃煅燒前后的比表面積為129m2/g和69m2/g，分別比P-25二氧化鈦約高3和1.5倍，兼具有很好的表面活性和熱穩(wěn)定性。 綜合運(yùn)用超聲脫附和DTA-TGA、UV-Vis、FT-IR及GC-MS研究表明，采用鈦醇鹽高溫水解溶劑熱法合成的納米TiO2表面除吸附有水和殘留溶劑外，尚可能吸附有在蒸壓合成條

5、件下形成的芳香族類(lèi)化合Ⅰ物。依據(jù)試樣DTA-TGA曲線上失重-差熱峰位置，選定熱處理溫度，如A-240/T(T=180℃、250℃、365℃)，依次對(duì)試樣進(jìn)行熱處理，使其表面吸附物分段脫除后，其對(duì)甲基橙和對(duì)氯苯酚(4-CP)的可見(jiàn)光催化降解活性都依A-240/180＞A-240/250＞A-240＞A-240/365順序降低，并均優(yōu)于P-25。其中，光照3h時(shí)，A-240/180對(duì)20mg/L的4-CP溶液可見(jiàn)光(λ≥450nm)催化礦