氟蟲(chóng)腈在水體中的光化學(xué)降解研究.pdf

1、本論文以高壓汞燈和太陽(yáng)光為光源，研究了苯基吡唑類殺蟲(chóng)劑氟蟲(chóng)腈在水中以及玻片上的降解狀況，并在高壓汞燈的照射下，分別研究了不同濃度，金屬陽(yáng)離子，不同水質(zhì)，表面活性劑，色素，鹵素離子，硝酸鹽和亞硝酸鹽，氧化劑過(guò)氧化氫對(duì)氟蟲(chóng)腈在水中光解的影響。主要研究結(jié)果如下： 1.氟蟲(chóng)腈在高壓汞燈下光解十分迅速，在高壓汞燈的照射下，玻片上的氟蟲(chóng)腈降解半衰期僅為4.14min,而在水溶液中的半衰期為4.71min，在太陽(yáng)光下，氟蟲(chóng)腈在水溶液中降解速率

2、遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于高壓汞燈下的降解速率，半衰期55.58min。兩種光源下的降解趨勢(shì)均符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。 2.氟蟲(chóng)腈在四種不同的水質(zhì)中降解速率存在著明顯差異，在高壓汞燈下降解速率由大到小依次為熏蒸水＞自來(lái)水＞巢湖水＞池塘水.在熏蒸水中降解半衰期為4.71min，而在其他的水質(zhì)中的降解半衰期分別為5.61min，7.03min，7.33min。影響機(jī)理和不同水質(zhì)的理化性質(zhì)有關(guān).。 3.氟蟲(chóng)腈在高壓汞燈下，三種不同濃度(5.0mgL

3、-1，2.0mgL-1，1.0mgL-1)下的降解速率也存在著明顯差異：降解半衰期分別為6.26min，5.07min，4.71min。隨著水溶液中濃度的增大，降解半衰期相應(yīng)延長(zhǎng)。 4.鹵素離子在實(shí)驗(yàn)添加濃度范圍內(nèi)，對(duì)氟蟲(chóng)腈的光解均有光猝滅效應(yīng)，且隨著添加濃度的增大，光猝滅效應(yīng)增強(qiáng)，不同鹵素離子之間的光猝滅作用也存在著明顯差異，三種供試鹵素離子的光猝滅效應(yīng)，以I-的光猝滅效應(yīng)最強(qiáng)，其次為Br-,CL-,在10.0mgL-1的添加

4、濃度之下，三者的降解半衰期分別43.32min，7.34min，6.33min。 5.陽(yáng)離子的影響作用較為復(fù)雜：其中Cu2+對(duì)氟蟲(chóng)腈光解有光猝滅效應(yīng)，且隨著濃度的增大效應(yīng)增強(qiáng)，而NH4+對(duì)氟蟲(chóng)腈光解起著光敏化作用，光敏化效應(yīng)與添加濃度成正比關(guān)系，添加了0.5，1.0，10mgL-1的NH4+之后，半衰期分別為4.57min，4.27min，3.15min。Mg2+在低濃度下對(duì)氟蟲(chóng)腈光解有敏化作用，高添加濃度(10mgL-1)對(duì)光

5、解又有抑制作用。 6.硝酸鹽和亞硝酸鹽在實(shí)驗(yàn)添加濃度范圍內(nèi)，對(duì)氟蟲(chóng)腈光解有光猝滅效應(yīng)，且亞硝酸根的效應(yīng)隨著濃度的提高而增強(qiáng)。硝酸根在1.0mgL-1時(shí)光猝滅效應(yīng)最弱，總體上硝酸根的光猝滅效應(yīng)較強(qiáng)。 7.氧化劑過(guò)氧化氫對(duì)氟蟲(chóng)腈在水中的光解起著很強(qiáng)的光敏化作用，四個(gè)添加濃度(10mgL-1，20mgL-1，50mgL-1，100mgL-1)中，存在著一個(gè)最佳的添加濃度50mgL-1，此后隨著過(guò)氧化氫添加濃度的提高，氟蟲(chóng)腈光解

6、速率將不再提高。 8.結(jié)晶紫，甲基橙，核黃素在試驗(yàn)添加濃度中對(duì)氟蟲(chóng)腈在水中的光解均起著光猝滅作用，且效應(yīng)隨著添加濃度的增大而增強(qiáng)。三種色素的光猝滅效應(yīng)順序?yàn)椋汉它S素＞結(jié)晶紫＞甲基橙，在相同添加濃度1.0mgL-1之下，對(duì)氟蟲(chóng)腈的光猝滅率分別高達(dá)77.49％、45.86％，42.04％。 9.表面活性劑對(duì)氟蟲(chóng)腈光解的影響較為復(fù)雜，供試的四種表面活性劑(700＃，601＃，400＃，BY-140)對(duì)氟蟲(chóng)腈光解均起到敏化作用，

7、其中，700＃，400?？梢燥@著加速氟蟲(chóng)腈的光解，且隨著添加濃度的增大，光敏化效應(yīng)越顯著。BY-140對(duì)氟蟲(chóng)腈的光解存在這一個(gè)最佳的添加濃度：1.0mgL-1，601＃盡管對(duì)氟蟲(chóng)腈光解起到敏化作用，但是隨著添加濃度的增大，敏化作用反而有所減弱。 10.高壓汞燈下，氟蟲(chóng)腈的光解產(chǎn)物MB46513的增加趨勢(shì)符合二次函數(shù)的表達(dá)式，在控制時(shí)間的10min光照內(nèi)，光解產(chǎn)物MB46513在含有光敏劑的水中增加較快，而在含有光猝滅劑的水中增加