天然氣再燃-先進(jìn)再燃脫硝的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模擬與實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、燃煤氮氧化物是大氣污染源之一，其大量排放嚴(yán)重威脅了人類的健康和生存環(huán)境，控制其排放勢在必行。天然氣先進(jìn)再燃以其脫硝效率高、對鍋爐燃燒影響小、改造費(fèi)用低等優(yōu)點(diǎn)而成為研究熱點(diǎn)。本文利用化學(xué)動(dòng)力學(xué)模擬和實(shí)驗(yàn)兩種方法研究了不同因素對天然氣再燃、先進(jìn)再燃脫硝效率的影響規(guī)律，并分析了相應(yīng)機(jī)理，以期為天然氣先進(jìn)再燃技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用提供借鑒。 首先，本文在建立物理模型基礎(chǔ)上，選取GRI3．0機(jī)理模擬不同因素對天然氣再燃脫硝效率的影響規(guī)律，并分

2、析了天然氣再燃脫硝機(jī)理，結(jié)果表明：天然氣再燃可以獲得50％～70％的脫硝效率，多種影響脫硝效率的因素均存在最佳取值范圍。隨反應(yīng)溫度的升高，CH4脫硝效率先升高后降低，最佳溫度范圍為1050℃～1100℃；較低的過量空氣系數(shù)（SR）利于CH4還原NO，但當(dāng)SR<0．3時(shí)脫硝效率有所下降，推薦CH4再燃適合的SR范圍為0．7～0．8；隨天然氣與NO比例（NG/NO）的增加，脫硝效率先快速增加，然后趨于平緩，NG/NO最佳范圍為3～4；NO初

3、始濃度對CH4再燃脫硝效率的影響較小，但少量C2H6存在時(shí)，天然氣再燃脫硝效率隨NO初始濃度的增加而增加；再燃停留時(shí)間越長脫硝效率越高，但超過0．3s后，增加幅度明顯降低。通過敏感性分析發(fā)現(xiàn)，影響天然氣再燃的還原基團(tuán)主要是CHi和NHi，它們均源自再燃燃料，影響NO還原的主要中間物質(zhì)為HCN和HCCO。 其次，本文結(jié)合再燃和選擇性非催化還原NO的兩種機(jī)理，建立天然氣先進(jìn)再燃反應(yīng)機(jī)理，模擬不同因素對天然氣先進(jìn)再燃脫硝效率的影響規(guī)

4、律，并分析了天然先進(jìn)再燃機(jī)理。結(jié)果表明：相同工況下，天然氣先進(jìn)再燃脫硝效率比再燃脫硝效率高出20～30個(gè)百分點(diǎn)。影響天然氣先進(jìn)再燃脫硝效率的因素存在最佳取值范圍，與再燃最佳參數(shù)相比，再燃溫度、過量空氣系數(shù)和NG/NO都有所降低，分別為1050℃、0．6～0．7和2～3，而最佳再燃區(qū)停留時(shí)間變化不大。CH4先進(jìn)再燃脫硝效率隨NO初始濃度的增加而增加，當(dāng)NO初始濃度超過800×10—6后，脫硝效率增加趨勢變的平緩；1050℃下的最佳氨氮摩爾

5、比（NSR）約為1，低于該溫度時(shí)，相同脫硝效果條件下的NH3消耗量增加。再燃燃料添加C2H6有利于提高反應(yīng)速率和脫硝效率，且脫硝效率隨C2H6比例的增加而增加。另外，C2H6的加入可以使最佳再燃反應(yīng)溫度降低大約50℃，并且有利于拓寬相同SR下的最佳再燃溫度窗口，拓寬最佳SR范圍，節(jié)省再燃燃料。通過敏感性分析發(fā)現(xiàn)，天然氣先進(jìn)再燃中NHi對NO的還原起著重要的作用，該物質(zhì)主要來自NH3在有氧條件下的分解和烴基的轉(zhuǎn)化。另外，由于鏈?zhǔn)椒磻?yīng)生成的