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1、二氧化鈦在空氣凈化、水的殺菌消毒和含有機(jī)污染物的廢水光催化降解中有重大的應(yīng)用,且無(wú)二次污染,成為目前最引起科學(xué)家關(guān)注的綠色環(huán)保型催化劑之一。介孔TiO2由于具有很高的比表面積和規(guī)整的介孔孔道,具有比TiO2更優(yōu)越的物理和化學(xué)性能,通過(guò)摻雜過(guò)渡金屬離子制備介孔復(fù)合材料,能有效提高其光催化活性和反應(yīng)效率,在處理廢水有機(jī)污染物等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。 本項(xiàng)研究以三嵌段共聚物P123作模板,采用溶膠-凝膠法制備摻雜Mn2+和Yb3+
2、的介孔TiO2復(fù)合材料,利用χ-射線(xiàn)衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、N2吸附-解吸分析和傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)等手段對(duì)樣品進(jìn)行表征。結(jié)果表明:金屬離子的摻雜對(duì)改性介孔二氧化鈦的晶型和平均粒徑有很大的影響;Mn2+和Yb3+離子起到了光生電子捕獲劑的作用,減少了光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合幾率;金屬離子的摻雜量對(duì)TiO2的光催化活性有一定的影響,摻雜量過(guò)大時(shí),會(huì)有多余的金屬離子包裹在TiO2的表
3、面,阻礙了紫外線(xiàn)對(duì)TiO2的照射,影響TiO2的光催化活性。適量Mn2+和Yb3+摻雜能有效抑制納米TiO2晶粒的成長(zhǎng),使晶體發(fā)育良好,粒度分布均勻,產(chǎn)物分散性較好;Mn2+和Yb3+均勻分散在TiO2中;金屬離子摻雜使TiO2粒子表面含有大量羥基,有利于提高TiO2的光催化活性,提高TiO2對(duì)太陽(yáng)光的利用率。 以對(duì)氯苯酚為目標(biāo)降解物,考察了摻雜過(guò)渡金屬離子后介孔TiO2光催化性能的變化。發(fā)現(xiàn)摻雜后的介孔TiO2復(fù)合材料比純的
4、介孔TiO2有更好的光催化性能,能有效提高對(duì)氯苯酚的光催化降解。介孔TiO2復(fù)合材料光催化氧化降解反應(yīng)受溫度、催化劑用量、通氧方式、光照時(shí)間的影響較大:溫度升高有利于目標(biāo)降解物的去除;催化劑用量存在一個(gè)最佳值。用量過(guò)多或過(guò)少都會(huì)影響光催化反應(yīng)的降解率。過(guò)少的催化劑不足以完全降解有機(jī)物,過(guò)多則會(huì)使溶液變的混濁,使紫外光難以透過(guò),阻礙紫外線(xiàn)對(duì)TiO2的照射,從而降低TiO2的催化效率;通氧方式對(duì)降解效果也有很大的影響,通入工業(yè)氧時(shí),降解效果
5、最佳,通空氣次之,不通氣,降解效果最差;光催化反應(yīng)的降解率隨光照時(shí)間的增長(zhǎng)而增大,反應(yīng)速率均是先快后慢。 分別以Mn2+/TiO2和Yb3+/TiO2介孔復(fù)合材料作催化劑處理造紙廢水,考察了光催化體系中光照時(shí)間、催化劑的用量、初始pH值、通氧方式等對(duì)降解造紙廢水的影響因素,探明了在反應(yīng)條件為:催化劑用量為1.5g/L、初始pH=12、連續(xù)通氧條件下降解效果最佳,在紫外光照射下,反應(yīng)12h后,廢水的CODcr去除率分別達(dá)到78.
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