外文翻譯---關于利用ceo2γ-al2o3來脫除氣態(tài)汞的實驗研究(譯文)_第1頁
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1、中文 中文 5440 字出處: 出處:Energy & Fuels, 2011, 25(7): 2939-2944能源與燃料關于利用CeO2/γ-Al2O3來脫除氣態(tài)汞的實驗研究摘要 摘要:在氮氣、氧氣、一氧化氮、二氧化硫和水蒸氣中對浸漬了二氧化鈰的三氧化二鋁進行脫汞能力實驗。利用BET(比表面積分析儀)、X射線衍射和熱重分析法來表征樣本。分析了CeO2的負載值、反應溫度、反應時間,煙氣中SO2、NO、O2和H2O(g)的含量對

2、汞的脫除效率的影響。結果顯示,CeO2大大提高了Al2O3對汞的脫除效率,在350℃的測試溫度下,CeO2最佳質(zhì)量百分比為9%。在150到300℃的范圍內(nèi),脫汞效率隨著溫度的升高而升高,當超過350℃后將會下降。另外,O2和NO提高了脫汞效率,然而SO2和H2O(g)降低了脫汞效率。此外,延長反應時間對脫汞效率產(chǎn)生了較小的負面影響,表明了CeO2/γ-Al2O3具有耐高溫的特點。1. 介紹幾十年來,汞是一種知名的環(huán)境污染物,因為它的揮發(fā)

3、性、生物積累性和有毒性對人類的身體健康和環(huán)境造成了有害影響。因此,近年來汞的排放受到了原來越多的關注。在2010年聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署對汞的排放出臺了全球性的具有法律約束力的文件,全球汞污染控制逐漸成為全球立法和科學關注的焦點。根據(jù)參考文獻5-7,燃煤煙氣中主要存在三種形式的汞:單質(zhì)汞(Hg0)、二價汞(Hg2+)和顆粒態(tài)汞(Hgp)。不同形式的汞具有不同的物理化學性質(zhì)。特別是二價汞是水溶性的,可以通過濕法煙氣脫硫裝置除去;顆粒態(tài)的單質(zhì)汞可

4、以由除塵設備脫除。然而,單質(zhì)汞熔點低易揮發(fā)且難溶于水,很難從煙氣中脫除,是當今汞污染控制的一大難題。在過去的幾十年中,人們利用了一些方法如顆粒吸附法、氧化還原法、化學沉淀法來控制單質(zhì)汞的排放和評估污染規(guī)模。其中,顆粒吸附法的主要缺點是成本高,吸附效果不佳,適用溫度范圍小,反應速度慢,吸附率低,因此氧化還原法具有非常廣闊的應用前景。這種方法中,影響操作成本和汞的脫除效果的重要因素是催化劑。目前氧化還原法脫除汞中用到的催化劑主要有V2O5/

5、AC,MnO2/AC和Fe2O3/TiO2,它們都有很好的催化效果。然而,很少報道利用CeO2/γ-Al2O3催化氧化單質(zhì)汞。二氧化鈰是一種無毒的,蘊含豐富且價格低廉的稀土材料,它的潛在價值受到了越來越多的關注。據(jù)了解,二氧化鈰還可以提高單質(zhì)汞的脫除效率。然而單質(zhì)鈰的熱穩(wěn)定性較差,它在高溫下快速燒結后會失去儲氧能力,這會導致催化劑失活。因此,人們在利用化學合成法使金屬氧化物浸漬二氧化鈰方面做出了重大努力。兩種不同氧化物的混合,不僅改善金

6、屬氧化物的性能,而且形成了新的更穩(wěn)定的化合物,這可能會產(chǎn)生完全不同的物理化學性質(zhì)和催化性質(zhì)。γ-Al2O3是一種重要的工業(yè)催化劑載體、催化劑、吸附劑和陶瓷原料,由于其低成本、高表面積、高孔隙率、良好的熱穩(wěn)定性、高機械強度和耐酸性使其在工業(yè)生產(chǎn)領域得到方法應用。因此此項實驗的主要研究CeO2/γ-Al2O3,對單質(zhì)汞的脫除產(chǎn)生的影響。實驗在一個固定床系統(tǒng)上研究,煙氣模擬系統(tǒng)包括氮氣、氧氣、二氧化硫、一氧化氮、水蒸氣和氣態(tài)汞。研究討論了二氧

7、化鈰投入量、反應溫度、反應時間和煙氣成分對脫除效率的影響。圖1 汞脫除實驗流程圖(1)質(zhì)量流量控制器 (2)三通閥 (3)溫度控制器 (4)催化劑 (5)固定床反應器(6)排氣收集器 (7)汞蒸氣滲透管 (8)水浴 (9)汞分析儀 (10)水泡器(11)加熱板 (12-14)閥門 (15)四通閥實驗中,進出口的汞濃度由微分汞分析儀測得(模型 QM201G),這種儀器是基于冷蒸氣原子熒光光譜法測得汞濃度的。檢測的極限為0.001μg/m

8、3,正常的范圍為0.01-100μg/m3。在汞分析儀中,樣本氣態(tài)先由矽膠除濕,然后進入到汞收集器中,在那里汞被金膜收集起來。金膜被加熱到一定溫度后,汞就能被釋放出來。在整個檢測過程中,汞分析儀每隔三分鐘實時響應一次。在我們的研究中,進口處汞的濃度是固定的。實驗在這樣的模型下進行。在每次運行前,都要關閉閥門(14)來測量汞濃度。然后,打開閥門(14)關閉閥門(13) ,氣體流過固定床。此時,汞值分析儀顯示的是汞的出口濃度。根據(jù)資料,汞脫

9、除效率(η)可有下面公式計算:其中 Hg0in 和 Hg0out 分別為進口和出口處得汞濃度因為實驗誤差是不可避免的,所以脫汞效率要測定三次求平均值,并且實驗結果的相對誤差要控制在1%以下。3. 結果與分析 與分析3.1 樣品特性樣品的多孔結構參數(shù)如表1所示。很明顯,未經(jīng)處理的γ-Al2O3具有最高的比表面積(約141.66m2 / g)和最大孔徑(約12.06nm) 。然而,樣品的比表面積,孔容積和孔徑隨著CeO2 負載值的增加而減小

10、。尤其是當CeO2負載值增加到15%時,比表面積會從141.66急劇減少到75.12m2/g,空容積從0.43減少到0.35m3/g,孔徑從12.06減少到11.24nm。原因可能是浸漬在γ- Al2O3表面的CeO2堵塞樣品空隙。圖2 對γ-Al2O3,6%CeO2/γ-Al2O3和9%CeO2/γ-Al2O3x射線衍射進行比較。檢測了三個樣本中在2θ=36-40°,44-48°和65-70°范圍內(nèi)相應的

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