小分子碳?xì)淙剂蠈恿黝A(yù)混火焰中多環(huán)芳香烴測量及生成機理驗證研究.pdf

1、燃燒過程中生成的多環(huán)芳香烴（PAHs）是一種具有毒性及化學(xué)致癌性的物質(zhì)，也是碳煙生成的前驅(qū)物。為了探究燃燒過程中PAHs的生成特性，本文運用對火焰無干擾且時間和空間分辨率高的激光誘導(dǎo)熒光(LIF)技術(shù)對乙烯、乙烷和丙烯三種小分子碳?xì)淙剂蠈恿黝A(yù)混火焰中PAHs的生成特性展開研究；同時通過ABF、USC2和KAUST2碳煙生成模型計算了PAHs摩爾分?jǐn)?shù)，并與實驗所得PAHs濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，驗證了三種碳煙生成模型預(yù)測PAHs生成的準(zhǔn)確性。研

2、究發(fā)現(xiàn)：
　?。?）乙烯、乙烷和丙烯層流預(yù)混火焰中隨著火焰高度的增加，PAHs熒光光譜強度逐漸增強，火焰中PAHs熒光光譜發(fā)射波長在500nm處達(dá)到峰值，帶寬為300nm-700nm。
　?。?）乙烯、乙烷和丙烯層流預(yù)混火焰中，隨著火焰當(dāng)量比的增加，PAHs熒光光譜強度逐漸增強。對于乙烯和乙烷火焰，當(dāng)量比在1.9至2.1之間時，PAHs熒光光譜強度隨之增長較小，但當(dāng)量比大于2.1時，其熒光光譜強度會隨之有較大增長。對于丙烯火

3、焰 PAHs物質(zhì)，當(dāng)量比由1.9增大至2.1時，PAHs熒光強度增幅很??；當(dāng)量比由2.1逐漸增大至2.5時，其熒光強度有一定增幅；但是當(dāng)量比由2.5增大到2.7時，其熒光強度增幅很大。
　?。?）比較乙烯、乙烷和丙烯火焰中PAHs的生成情況，發(fā)現(xiàn)碳鏈飽和度和碳鏈長度對PAHs熒光光譜具有重要影響。對于1環(huán)、2環(huán)-3環(huán)和4環(huán)芳香烴物質(zhì)（A1、A2-A3和A4），乙烯層流預(yù)混火焰中其熒光光譜強度比乙烷火焰中對應(yīng)熒光光譜強度大，這主要是

4、由于乙烯和乙烷火焰中PAHs反應(yīng)路徑的不同造成A1、A2-A3和A4生成量的不同導(dǎo)致的；丙烯層流預(yù)混火焰中A1、A2-A3和A4物質(zhì)熒光光譜強度比乙烯火焰中對應(yīng)熒光光譜強度大，這主要由于丙烯與乙烯火焰中A1-A4物質(zhì)的反應(yīng)路徑基本一致，而丙烯火焰中反應(yīng)溫度較高，導(dǎo)致A1-A4物質(zhì)的化學(xué)反應(yīng)速率較大所致。
　　（4）運用Chemkin Pro化學(xué)動力學(xué)軟件，通過ABF、USC2和KAUST2碳煙生成模型對乙烯、乙烷和丙烯層流預(yù)混火焰

5、中PAHs的生成情況進(jìn)行模擬，并與LIF測量結(jié)果進(jìn)行了對比。發(fā)現(xiàn)乙烯火焰中三種模型對A1物質(zhì)的生成具有很好的預(yù)測性，KAUST2模型比ABF模型可更好地預(yù)測A2-A4物質(zhì)的生成。三種模型對乙烷火焰中A1物質(zhì)的生成具有很好的預(yù)測性，KAUST2模型比ABF模型在A2和A4物質(zhì)的預(yù)測方面更準(zhǔn)確，KAUST2模型和ABF模型預(yù)測A3的結(jié)果相近，但是比實驗所得A3物質(zhì)歸一化強度小。USC2和KAUST2模型都能很好地預(yù)測丙烯火焰中A1物質(zhì)的生成