黃、東海溶解態(tài)無機(jī)銻和砷的分布及其影響因素的研究.pdf

1、近年來，隨著社會經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，銻、砷化合物得到了廣泛的應(yīng)用，導(dǎo)致自然界中銻和砷的排放量呈現(xiàn)逐年遞增的趨勢。由于銻和砷具有極強(qiáng)的毒性，因此其所帶來的環(huán)境健康問題受到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。海洋中過量的銻和砷會被海洋生物吸收利用，進(jìn)而破壞海洋生態(tài)系統(tǒng)的平衡，并進(jìn)一步危害人類的健康。黃、東海作為太平洋西部重要的陸架邊緣海，擁有豐富的生物資源和礦產(chǎn)資源，是我國傳統(tǒng)的漁場及海產(chǎn)品基地，對黃、東海溶解態(tài)無機(jī)銻和砷的生物地球化學(xué)行為的研究具有重要的

2、現(xiàn)實(shí)意義。
　　本論文利用實(shí)驗(yàn)室已經(jīng)建立的氫化物發(fā)生—原子熒光光譜法(HG-AFS)對2011年3月和10月份黃、東海海域溶解態(tài)無機(jī)銻(TDISb和Sb(Ⅲ)，[TDISb]=[Sb(V)]+[Sb(Ⅲ)])和溶解態(tài)無機(jī)砷(TDIAs和As(Ⅲ)，[TDIAs]=[As(V)]+[As(Ⅲ)])的含量進(jìn)行了測定，以探討黃、東海溶解態(tài)無機(jī)銻和砷的海洋生物地球化學(xué)行為。此外，為了估算黃、東海海域銻和砷的輸出通量，于2012年7月搭載日

3、本NN-354航次，乘坐“長崎丸”科學(xué)考察船在對馬海峽進(jìn)行了調(diào)查研究，測定了該航次中TDISb和TDIAs的含量。結(jié)果表明，2011年3月TDIAs、As(Ⅲ)、TDISb和Sb(Ⅲ)的平均濃度分別為18.2 noml/L±1.4 nmol/L、0.32 nmol/L±0.45 nmol/L、1.79 nmol/L±0.53nmol/L和未檢出;2011年10月則分別為16.5nmol/L±1.8nmol/L、0.62 nmol/L±0

4、.67 nmol/L、1.97 nmol/L±0.44 nmol/L和0.17 nmol/L±0.08 nmol/L;2012年7月TDIAs和TDISb的平均濃度分別為18.0 nmol/L±2.0nmol/L和1.48 nmol/L±0.13 nmol/L，溶解態(tài)無機(jī)銻和砷均主要以+5價(jià)的形態(tài)存在。
　　TDISb的平面分布表現(xiàn)為近岸濃度最高，隨著離岸距離的增加濃度逐漸降低，表明陸源物質(zhì)的輸入是黃、東海海域TDISb的主要來源

5、。TDISb和鹽度在2011年3月(r=0.70,p＜0.01，n=290)和10月(r=0.77，p＜0.01，n=205)均呈現(xiàn)出顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系，表明黃、東海海域溶解態(tài)無機(jī)銻的行為大體上是保守的，其分布主要受到水團(tuán)物理混合的影響。因此可以以溶解態(tài)無機(jī)銻作為示蹤因子來估算各個(gè)水團(tuán)的貢獻(xiàn)量。通過對2011年10月PN斷面的估算可以得出，長江沖淡水主要影響了距長江口120 km以內(nèi)的近岸區(qū)域，在P01站的表層水體其貢獻(xiàn)百分比能達(dá)到13％

6、。此外，長江沖淡水還影響了距長江口120～350km之間海域的30m以上表層水體。距長江口350 km以上的外海區(qū)域的近底層水體主要受到了黑潮水入侵的影響，長江沖淡水的影響微乎其微。
　　與TDISb的分布類似，TDIAs的濃度也是在近岸區(qū)域的表層水體中比較高，顯示了陸源物質(zhì)輸入的影響。但是，在東海陸架區(qū)及黃海東南部海域的近底層水體也能觀測到TDIAs濃度的高值，表明了高背景值的黑潮以及黃海暖流入侵對TDIAs分布的重要影響。TD

7、IAs的垂直分布表現(xiàn)為表層消耗、深層富集的分布特點(diǎn)，屬于典型的營養(yǎng)鹽型分布。As(Ⅲ)的分布與TDIAs不同，在Chla的高值區(qū)，As(Ⅲ)濃度的最大值出現(xiàn)在表層或次表層水體。2011年10月PN斷面As(Ⅲ)/TDIAs與Chla呈現(xiàn)出顯著的正相關(guān)關(guān)系(r=0.81，p＜0.01，n=57)，說明生物活動可能是海水中的砷發(fā)生形態(tài)轉(zhuǎn)化的主要原因之一。
　　根據(jù)現(xiàn)有的數(shù)據(jù)可以得出，黃、東海海域TDISb和TDIAs的來源主要包括河流

8、的輸入、大氣的干濕沉降以及臺灣暖流和黑潮水的入侵等，而水體中TDISb和TDIAs的匯則主要是通過對馬海峽流向日本海的對馬暖流。由于缺乏相關(guān)的數(shù)據(jù)支持，本文沒有考慮地下水的釋放、顆粒物的沉降及生物的吸收利用等過程的影響。通過對源、匯項(xiàng)通量的計(jì)算可以得出，黃、東海TDISb和TDIAs的停留時(shí)間分別為3.7 a±1.8 a、3.1a±2.1a，都遠(yuǎn)遠(yuǎn)的低于它們在大洋中的停留時(shí)間。通過與世界上其它主要海域中TDISb和TDIAs含量的對比發(fā)