含碳酸根羥基磷灰石劑量計(jì)的ESR分析方法及其性能穩(wěn)定性研究.pdf

1、電離輻射在工業(yè)生產(chǎn)、科學(xué)研究和醫(yī)療衛(wèi)生等領(lǐng)域中的應(yīng)用發(fā)展迅速，為保證在電離輻射應(yīng)用中劑量監(jiān)測的準(zhǔn)確性和可靠性，研制性能穩(wěn)定、適用于不同應(yīng)用場合的電離輻射劑量計(jì)尤為重要。近年來，利用電子自旋共振（ESR）技術(shù)，通過檢測電離輻射誘發(fā)的自由基等順磁性成分來確定輻射劑量，即ESR劑量方法得到了廣泛的研究和重視，有些已形成了標(biāo)準(zhǔn)劑量學(xué)方法并在實(shí)際中應(yīng)用，如丙氨酸ESR劑量測量方法。
　　羥基磷灰石（HAP）是一種與牙釉質(zhì)成分和結(jié)構(gòu)相似的生物

2、活性材料[1]，分子式為Ca10(PO4)6(OH)2，生物組織等效性好[2]，與牙釉質(zhì)類似，輻射后會(huì)在HAP中產(chǎn)生劑量相關(guān)的穩(wěn)定自由基CO2?基團(tuán)[3]。所以，利用不同摻雜方法改造羥基磷灰石的結(jié)構(gòu)成為研究新型劑量計(jì)材料的重要途徑。對于用作劑量計(jì)的材料，其劑量學(xué)性能在各種環(huán)境條件下的穩(wěn)定性是評價(jià)和確定該材料實(shí)用性的重要因素。本論文研究目的是探索本實(shí)驗(yàn)室新合成的一種含碳酸根羥基磷灰石（CHAP）劑量計(jì)材料劑量學(xué)性能的穩(wěn)定性及其樣品成型和E

3、SR定量分析方法，為其后期的工藝優(yōu)化和在未來應(yīng)用中樣品儲(chǔ)存和運(yùn)輸條件的控制奠定基礎(chǔ)。主要研究內(nèi)容、方法和結(jié)果如下：
　　1、建立劑量計(jì)元件。選用實(shí)驗(yàn)室自主合成的CHAP粉末樣品，采用定型壓片技術(shù)，對粘合輔料進(jìn)行了篩選與測定，探索出劑量計(jì)材料與輔料配比后不同性能及其成型的最佳方案，每片樣品厚度為4.2 mm，直徑為2.7 mm，質(zhì)量約30 mg。實(shí)際測量樣品由2片壓片組成。對壓片與粉末態(tài)樣品的ESR波譜信號特性進(jìn)行了比較，在吸收劑量

4、較高時(shí)，壓片對信號強(qiáng)度影響不明顯，但可改善測量分散性；對于小規(guī)模實(shí)驗(yàn)和大劑量應(yīng)用，為了簡化過程，可以選擇粉末樣品直接測量；如需長期貯存和提高劑量計(jì)測量過程的可控性，應(yīng)采用定型壓片技術(shù)。
　　2、建立實(shí)用的ESR測量方法。以片狀CHAP劑量計(jì)樣品為研究對象進(jìn)行ESR定量分析，為保證信號的高信噪比，又不影響信號的分辨率，同時(shí)兼顧較寬劑量范圍導(dǎo)致的信號幅度變化大，信號可能飽和等因素，主要考察了調(diào)制幅度、微波功率、掃描時(shí)間以及時(shí)間常數(shù)對測

5、量效果的影響；為克服儀器狀態(tài)波動(dòng)，通過實(shí)驗(yàn)確定了用瀝青（weak p itc h）作為測量過程校準(zhǔn)樣品。最終確定最佳測量條件為，調(diào)制頻率100kHz，增益4.9×104，掃場寬度200G，微波功率10 mW，調(diào)制幅度2Gs，掃描時(shí)間60s，時(shí)間常數(shù)20 ms。
　　3、CHAP劑量計(jì)材料性能穩(wěn)定性研究。將CHAP片狀劑量計(jì)樣品經(jīng)60 C o-γ射線照射后分別貯存于不同溫度、濕度和不同光照背景條件下，采用ESR技術(shù)，分時(shí)段測量輻射誘

6、發(fā)的自由基信號并對ESR波譜進(jìn)行定量分析，在實(shí)驗(yàn)觀測的3個(gè)月內(nèi)，各分組樣品的信號強(qiáng)度未發(fā)生明顯衰減，但不同貯存條件對信號的測量過程及分散性有一定影響：如以測量值相對均值的最大偏差來評價(jià)測量效果，當(dāng)劑量計(jì)材料在4℃或室溫下保存，信號變化均小于3％；40℃保存時(shí)，信號變化約13%；室溫下當(dāng)濕度低于36%時(shí)，信號變化小于2%；室溫濕度為76%的高濕度組，信號變化約8%；在平均照度1600lux光照條件下，信號變化小于3.8%；在避光條件下，信

7、號變化小于3.4%。在室溫自然環(huán)境條件下，該劑量計(jì)材料劑量學(xué)性能未發(fā)生顯著變化，且較強(qiáng)的光照對樣品信號的影響不明顯；樣品在室溫下存放1年（380天）以上，其信號變化小于4.8%，以擬合的指數(shù)衰減曲線的時(shí)間常數(shù)評價(jià)信號的衰減性，其衰減常數(shù)只有3×10?6，說明該劑量計(jì)材料長期存放相對比較穩(wěn)定。
　　結(jié)論：
　　本工作探索了CHAP劑量計(jì)材料的壓片成型方法、最佳尺寸和適合的粘合劑材料及配比，建立的方法使樣品質(zhì)量穩(wěn)定，批次間差異小

8、，可操作性強(qiáng)，人為因素影響小，并且保證劑量計(jì)有一致的力學(xué)強(qiáng)度及尺寸上的復(fù)現(xiàn)性，從而提高了劑量計(jì)的測量精度與效率；更重要的是，利用這種方法有助于降低劑量測量下限，更適于較低劑量的輻射測量應(yīng)用。
　　本工作在各種不同的實(shí)驗(yàn)環(huán)境條件下，對自主合成的含碳酸根羥基磷灰石劑量計(jì)材料中輻照產(chǎn)生的ES R信號特性進(jìn)行了系統(tǒng)研究，觀測時(shí)間達(dá)3個(gè)月（91天）。初步結(jié)果表明，該劑量計(jì)材料在室溫或40℃以下保存，輻射誘發(fā)的自由基信號強(qiáng)度沒有明顯衰減現(xiàn)象。

9、在濕度為76%時(shí)（模擬高濕度環(huán)境），信號波動(dòng)增加，但并未表現(xiàn)出明顯的信號衰減現(xiàn)象。為減少高濕度可能帶來的影響，在測量前，可將樣品在干燥環(huán)境中放置一定時(shí)間，或?qū)悠访芊獗４?，以減少測量誤差。自然光照或較強(qiáng)的日光燈照射，對樣品信號的影響均不明顯。室溫下長期儲(chǔ)存（1年以上）未見信號明顯衰減，表明該劑量計(jì)材料可以滿足常規(guī)輻射加工或醫(yī)學(xué)放療劑量監(jiān)測對劑量計(jì)性能及運(yùn)輸條件的要求。高溫或高濕環(huán)境對劑量計(jì)材料的測量過程會(huì)帶來一定的影響，應(yīng)在未來實(shí)際應(yīng)用