厭氧條件下鐵-硫還原耦合影響五氯酚脫氯消減的作用研究.pdf

1、隨著人類活動(dòng)的頻繁和現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)及工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的大規(guī)模發(fā)展，氯代有機(jī)污染物大量的進(jìn)入環(huán)境當(dāng)中，而土壤作為多種污染物的載體，其污染修復(fù)越來(lái)越受到人們的重視。生物修復(fù)方法是近幾年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種有效的用于修復(fù)和治理污染土壤的方法，低氯代有機(jī)污染物一般通過(guò)好氧氧化降解得以完全礦化，而高氯代有機(jī)污染物則一般需要先通過(guò)厭氧還原進(jìn)行脫氯降解成低氯代中間產(chǎn)物后，再好氧氧化才能得以完全礦化。五氯酚(PCP, C6Cl5OH)是氯取代基最多、毒性最強(qiáng)、也是

2、最難以被降解的氯酚類化合物，因此厭氧生物降解是PCP脫氯降解的最好辦法。
　　本論文通過(guò)控制不同鐵/硫比條件(Fe/S分別為8/1、3/1、2/1、1/1、1/2和1/3)進(jìn)行土壤懸液厭氧培養(yǎng)批次試驗(yàn)，研究了鐵還原和硫酸鹽還原之間競(jìng)爭(zhēng)作用耦合影響PCP還原脫氯的效應(yīng)，采用qPCR技術(shù)分析了硫酸鹽還原菌、脫氯菌(Dehalococcoides)和鐵還原菌地桿菌屬(Geobacter)的群落結(jié)構(gòu)變化和定量表達(dá)，主要研究結(jié)果如下:

3、>　　(1)在土壤懸液厭氧培養(yǎng)的112天期間內(nèi)，PCP總體上消減程度很低，PCP的消減雖受到所添加的SO42-的抑制作用，但影響效果并不顯著，可能原因在于在此過(guò)程中，體系中PCP的生物轉(zhuǎn)化作用微弱。而在添加礦質(zhì)培養(yǎng)基和碳源之后，PCP濃度迅速降低，這可能是因?yàn)閰捬跷⑸锝?jīng)長(zhǎng)時(shí)間的馴化已適應(yīng)并產(chǎn)生了降解氯代有機(jī)污染物的能力，進(jìn)而表現(xiàn)為充足的碳源和氮源的存在促進(jìn)了脫氯菌的生長(zhǎng)以及脫氯呼吸作用的進(jìn)行，同時(shí)通過(guò)鐵氧化還原反應(yīng)循環(huán)中的電子傳遞過(guò)程

4、耦合促進(jìn)PCP的得電子還原脫氯消減。
　　(2)含氮礦質(zhì)培養(yǎng)基的添加與否對(duì)土壤懸液體系的影響較大。添加氮源能顯著提高硫酸鹽反應(yīng)強(qiáng)度，并因滿足了微生物對(duì)C/N的需求從而增強(qiáng)了微生物的活性，間接影響了PCP生物脫氯效應(yīng)。
　　(3)在追加氮源后40天的厭氧培養(yǎng)過(guò)程中，在既定的鐵濃度條件下，添加七個(gè)梯度濃度的SO42-對(duì)PCP消減的影響作用有所不同。與對(duì)照處理相比，2/1、3/1和8/1的鐵硫比處理中促進(jìn)了PCP的消減，而其余Fe

5、/S比較低的處理則對(duì)PCP的消減產(chǎn)生了抑制作用。這說(shuō)明SO42-的存在對(duì)PCP消減的影響與其濃度有較大的關(guān)系，當(dāng)Fe/S在8/1-2/1之間時(shí)，SO42-能夠促進(jìn)PCP的消減，而這可能是因?yàn)榇藭r(shí)Fe(Ⅱ)對(duì)PCP消減的促進(jìn)作用大于SO42-對(duì)PCP消減的抑制作用;并且鐵氧化物可以沉淀S2-，從而抵消S2-對(duì)微生物活性造成的負(fù)面影響;同時(shí)某些硫酸鹽還原菌可以促進(jìn)氯代有機(jī)污染物的分解?？傮w來(lái)說(shuō)，鐵還原、硫還原和PCP脫氯三種過(guò)程存在著復(fù)雜的

6、耦合關(guān)系，在一定濃度范圍內(nèi)，添加SO42-濃度越高越有利于PCP的消減，而超過(guò)這個(gè)濃度范圍則濃度越高的SO42-對(duì)PCP消減的抑制作用越大。這主要與鐵還原、硫還原、PCP脫氯三種過(guò)程共存體系中鐵還原與硫還原的相互作用關(guān)系和結(jié)果有關(guān)。
　　(4)本研究的土壤懸液培養(yǎng)中所含有的鐵還原菌可能是一類多樣性功能微生物種群，不僅能夠還原Fe(Ⅲ)，還具有還原SO42-和脫氯降解的功能。在土壤懸液厭氧培養(yǎng)時(shí)，F(xiàn)e(Ⅱ)濃度迅速累積而硫酸鹽濃度變