鐵-羧酸鹽配合物光降解水中四環(huán)素的研究.pdf

1、近十年來，藥品和個人護理品（PPCPs）作為新型污染物被環(huán)境科學(xué)家們所重視。抗生素是 PPCPs中最常見的一類藥物，其中四環(huán)素類抗生素是使用最廣泛、最多用量的抗生素之一，它廣泛應(yīng)用于人類疾病的治療以及畜禽的治療或者作為促生長劑的飼料。
　　 本文以四環(huán)素（TC）為研究對象，探討了四環(huán)素在鐵-草酸鹽（oxalate）配合物和鐵-檸檬酸鹽（citrate）配合物中的光降解過程以及反應(yīng)機理。
　　 本文采用 Design Ex

2、pert 試驗設(shè)計軟件的中心組合設(shè)計的方法設(shè)計實驗。通過軟件響應(yīng)面及方差分析結(jié)果，得出實驗設(shè)計的因素對四環(huán)素光降解的影響效果，并給出反應(yīng)最優(yōu)化的條件。
　　 鐵-草酸鹽配合物在模擬太陽光下降解四環(huán)素的分析中，選取了四環(huán)素濃度（0-90 μM）、pH值（3.0-7.0）、Fe(III)濃度（0-40 μM）、草酸鹽濃度（0-400 μM）為考察對象，每個因素設(shè)置5個水平，中心點重復(fù)實驗6組，中心點設(shè)置的水平值分別為：[TC]0=5

3、0.0 μM，[pH]0=5.0，[Fe(III)]0=20 μM，[oxalate]0=200 μM，實驗總數(shù) 30組，以每組反應(yīng)的一級反應(yīng)速率常數(shù)作為響應(yīng)曲面的響應(yīng)值。分析結(jié)果顯示：初始 TC 濃度、pH 值、Fe(III)對四環(huán)素的光降解效應(yīng)顯著。研究得出結(jié)論：（I）隨著 TC 濃度的增加變化時，反應(yīng)速率常數(shù)k顯著的降低；（ii）溶液 pH 值影響Fe(III)-草酸鹽配合物的種類和數(shù)量，F(xiàn)e(III)-草酸鹽配合物的種類決定了·

4、OH 產(chǎn)生的量，而 pH 值過高，則會造成鐵的沉淀；（iii）鐵和草酸鈉同時存在比單純鐵存在的情況下降解效率高，這說明 Fe(III)-oxa 配合物的光化學(xué)活性要高于 Fe(III)-OH；（iv）增加 Fe(III)或者 oxalate的濃度，都能不同程度的促進反應(yīng)的速率；（v）pH值決定 Fe(III)-oxa 配合物的形態(tài)分布，不同形態(tài)的 Fe(III)配合物具有不同的光吸收特性和光化學(xué)活性。
　　 鐵-檸檬酸鹽配合物在

5、模擬太陽光下降解四環(huán)素的研究中，初始四環(huán)素濃度(0-90 μM)、Fe(III)濃度(0-40 μM)、檸檬酸濃度(0-400 μM)、pH值(5.0-9.0)做為考察對象。每個因素設(shè)置5個水平值。通過軟件分析，得出光催化降解的最優(yōu)條件為：[TC]0=10.5μM，pH=6.9，[Fe(III)]0=33.8 μM，[citrate]0=324 μM，此時反應(yīng)速率常數(shù)為0.0323 min-1。研究得出結(jié)論：（I）低濃度的四環(huán)素溶液更易