碳-金屬氧化物復(fù)合材料的制備及其吸附和光催化性能的研究.pdf

1、工業(yè)難降解的染料廢水所引發(fā)的水污染問題日益嚴(yán)重，尋求高效率、廉價(jià)且對(duì)環(huán)境有利的水處理材料是目前的迫切需要。由于碳/金屬氧化物復(fù)合材料獨(dú)特的物理化學(xué)特性，使其在對(duì)水處理的吸附及催化氧化方面均具有極其重要的作用。
　　本論文設(shè)計(jì)并制備了三種碳/金屬氧化物復(fù)合材料:碳納米管/Fe3O4/羧基碳復(fù)合材料(MCRCPs/CNTs)、核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@C復(fù)合材料和多孔ZnO@C復(fù)合材料。采用SEM、XRD、FTIR、Raman、XPS、紫

2、外-可見漫反射等對(duì)材料進(jìn)行表征，研究其成分、結(jié)構(gòu)、形貌和所含官能團(tuán)，并探討了碳/金屬氧化物復(fù)合材料對(duì)亞甲藍(lán)模擬廢水光催化和吸附性能，主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)通過一步水熱碳化法合成了一種基于碳納米管/Fe3O4/羧基碳復(fù)合材料(MCRCPs/CNTs)。運(yùn)用XRD、SEM、XPS、對(duì)MCRCPs/CNTs的組成和形貌進(jìn)行了檢測(cè)。表明MCRCPs/CNTs中含有Fe3O4且CNTs和MCRCPs均勻地混合在了一起，鐵離子與MCR

3、CPs中羧酸根緊密結(jié)合在一起形成羧酸鐵配合物。對(duì)PVP在MCRCPs/CNTs合成中作用得出了PVP在實(shí)驗(yàn)過程中均勻地分散了碳納米管。對(duì)MCRCPs/CNTs的光催化性能進(jìn)行了研究，得出了該催化劑在2h內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率可達(dá)95％。對(duì)在關(guān)照下羥基自由基進(jìn)行了檢驗(yàn)，通過對(duì)比，說明單位時(shí)間內(nèi)MCRCPs/CNTs產(chǎn)生了更多的羥基自由基。通過上述檢測(cè)，對(duì)MCRCPs/CNTs的光催化機(jī)理進(jìn)行了推導(dǎo)，猜測(cè)CNTs作為電子的快速轉(zhuǎn)移通道，來自于

4、MCRCPs中的光致電子可以快速與O2形成超氧化物O2·-，并最終轉(zhuǎn)化為·OH。反應(yīng)結(jié)束后，MCRCPs/CNTs由于含有Fe3O4可磁性快速回收。
　　(2)以硼酸鈉作為實(shí)驗(yàn)催化劑，通過水熱碳化法，合成了高比表面積的核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@C復(fù)合材料。Fe3O4@C的核殼復(fù)合物通過XRD，TEM和N2的吸附脫附對(duì)其進(jìn)行了表征，顯示該材料是一種高比表面的C包Fe3O4的復(fù)合材料，并將該材料作為吸附劑用于水中亞甲基藍(lán)(Methylen

5、e blue，MB)的吸附實(shí)驗(yàn)。吸附試驗(yàn)中對(duì)Fe3O4@C核殼復(fù)合物吸附過程的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了朗格繆爾和弗倫德利希等溫線的擬合，發(fā)現(xiàn)兩者都符合吸附過程;對(duì)第一動(dòng)力學(xué)、第二動(dòng)力學(xué)和分子內(nèi)分散模型進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，吸附更符合第二動(dòng)力學(xué)模型;對(duì)ΔH°，ΔS°，ΔG°和Ea這些熱力學(xué)參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，表明吸附是一個(gè)可自發(fā)進(jìn)行的物理吸附。Fe3O4@C的磁性很強(qiáng)，其Ms=30emu/g，吸附結(jié)束后可通過磁性對(duì)吸附劑進(jìn)行快速回收。
　　(3)