直接甲醇燃料電池鈀基催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、直接醇類燃料電池作為一種綠色高效的新型能源有望成為傳統(tǒng)化石燃料的理想替代物。貴金屬鉑(Pt)基催化劑是目前直接醇類燃料電池（DAFCs）領(lǐng)域最有效的催化劑，但其所面臨的成本較高、儲(chǔ)量有限、易中毒等問題嚴(yán)重制約了DAFCs的商業(yè)化進(jìn)程。發(fā)展低成本、高性能的催化劑以減少鉑的用量、提高使用效率是解決鉑資源短缺、降低燃料電池成本、從而實(shí)現(xiàn)DAFCs商業(yè)化的關(guān)鍵。因此關(guān)于低含量鉑或無鉑催化劑方面的研究有著重要的實(shí)際意義。由于鈀(Pd)與Pt為同主

2、族元素，電子差異僅為0.77％，大量的工作已經(jīng)研究了合成新穎、高效的鈀基燃料電池催化劑。其中需解決的問題是進(jìn)一步探究提高鈀基催化劑的活性和利用率的實(shí)驗(yàn)方案。
　　本論文從制備技術(shù)、載體材料、材料形貌與結(jié)構(gòu)的角度，系統(tǒng)探討了三種不同鈀基復(fù)合催化劑的設(shè)計(jì)與制備方法，針對(duì)其對(duì)于堿性介質(zhì)中的甲醇電催化性能進(jìn)行了詳細(xì)的考察，并進(jìn)行了相關(guān)機(jī)理的解釋。具體研究工作包括以下內(nèi)容：
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3、米球?yàn)槟０?，制備了有序多孔的鈀/聚多巴胺納米花狀材料。聚多巴胺作為一種多功能材料包含羥基等官能基團(tuán)，它的引入有利于在電催化反應(yīng)中有效氧化除去一氧化碳等碳中間產(chǎn)物，進(jìn)而顯著改善了催化劑的抗毒化能力。
　?。ǘ┎捎娩寤榛拎ぷ鳛樾蚊矊?dǎo)向劑，通過優(yōu)化導(dǎo)向劑用量，反應(yīng)溫度，前軀體配比等條件，利用一步水熱法成功合成了金鈀異質(zhì)結(jié)構(gòu)。ICP測試結(jié)果顯示，最優(yōu)條件下制備的催化劑中Pd與Au的原子比為1/2，Au的引入大大提高了鈀的利用率，

4、同時(shí)改善了催化性能，該催化劑相比商用催化劑催化活性提高了約7倍。
　　（三）在植酸鈉（IP6）的保護(hù)下，首先利用水熱法合成氧化銅納米棒，其外圍的植酸鈉層可與PdCl42-充分結(jié)合，再通過還原反應(yīng)制備了獨(dú)特的氧化亞銅修飾的鈀納米網(wǎng)狀材料。該納米網(wǎng)由尺寸10 nm左右的納米粒子融合而成。植酸鈉不僅起到橋聯(lián)劑作用，同時(shí)使該材料分散性良好，具有電化學(xué)表面積大，穩(wěn)定性好等特點(diǎn)。氧化亞銅與鈀之間的協(xié)同作用有利于催化性能的改善。該材料的催化活性