貴金屬負(fù)載TiO2光催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、近年來，伴隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，石油等化石能源的過度消耗導(dǎo)致了污染物大量排放，加劇了環(huán)境污染，對人類的健康生活構(gòu)成了巨大的威脅。水資源污染是目前世界各國普遍面臨而亟待解決的問題之一。光催化技術(shù)處理、凈化受污染水體是一種高級氧化技術(shù)，其研究和應(yīng)用是近年來迅速發(fā)展的一個(gè)新領(lǐng)域。光催化技術(shù)對許多有毒有害的有機(jī)污染物的處理均顯示出其獨(dú)特的優(yōu)勢,充分展示出其在環(huán)保領(lǐng)域廣闊的應(yīng)用前景。環(huán)境污染和能源短缺是人類社會(huì)發(fā)展迫切要解決的兩大問題，氫能能量

2、密度高、清潔環(huán)保、使用方便，被認(rèn)為是一種理想的能源載體，光催化太陽能制氫方法是一種成本低廉、集光轉(zhuǎn)換與能量存儲(chǔ)于一體的方法。然而，利用光催化技術(shù)的關(guān)鍵在于研究開發(fā)高效的光催化材料。本文針對光催化材料關(guān)鍵問題之一，促進(jìn)光生載流子的分離，在TiO2表面負(fù)載貴金屬，使貴金屬與半導(dǎo)體在接觸界面形成Schottky勢壘，有利于阻止遷移到貴金屬上的電荷返回到TiO2，從而形成有效的電子俘獲阱，抑制了光生空穴－電子對的復(fù)合，延長光生載流子的壽命。針對

3、這一問題，本文制備了一系列的Pt/TiO2和Au-Pt/TiO2光催化劑，通過XRD，BET，TEM，XPS，DRS等表征手段對所制備的材料的形貌及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析，并測試了其有機(jī)污染物的降解以及產(chǎn)氫的活性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴Pt負(fù)載TiO2的眾多方法中，光還原方法因其操作簡單而被廣泛使用，首先利用光還原的方法，調(diào)變Pt的負(fù)載量以及光還原過程中犧牲劑的種類制備了一系列Pt/TiO2，本章選用了甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、異

4、丙醇五種犧牲劑。通過光催化降解苯酚的測試，我們發(fā)現(xiàn)Pt的負(fù)載降低了苯酚的降解速率，隨后由降解過程中苯酚的吸光圖譜分析發(fā)現(xiàn)，相比于TiO2，Pt/TiO2改變了苯酚的降解路線。Pt/TiO2的甲基橙光催化降解實(shí)驗(yàn)以及產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)表明，Pt的負(fù)載提高了甲基橙的降解速率，顯著提高了TiO2的光催化產(chǎn)氫活性。⑵調(diào)研文獻(xiàn)，查閱制備Pt/TiO2常用的方法，主要有光還原、H2還原法、NaBH4還原、HCHO還原以及沉積沉淀法等，通過考察不同負(fù)載方法制備

5、出的Pt/TiO2產(chǎn)氫活性，發(fā)現(xiàn)H2還原法所制備的Pt/TiO2具有相對較好的產(chǎn)氫活性，以及通過間接實(shí)驗(yàn)證明相比于其他還原方法，H2還原法制備出的Pt/TiO2具有更高的產(chǎn)氫效率，其次是NaBH4還原所制備的樣品，XPS結(jié)果表明H2還原法所制備的Pt/TiO2中Pt的價(jià)態(tài)主要是Pt0。⑶利用光還原的方法制備了雙金屬Au和Pt負(fù)載TiO2，并對其產(chǎn)氫活性進(jìn)行了考察，得到相對較優(yōu)的負(fù)載順序，即先負(fù)載Au再負(fù)載Pt所得樣品1.0 wt％Au-

6、1.0 wt%Pt/TiO2。由于犧牲劑在兩次光還原過程中是過量的，隨后考察了第二步光還原過程中犧牲劑存在與否對所得催化劑活性的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)?shù)诙焦膺€原無犧牲劑存在時(shí)所得樣品產(chǎn)氫活性明顯提高，TEM的分析可知此時(shí)第二步光還原所得到的Pt納米顆粒集中負(fù)載在Au納米顆粒和有Au納米顆粒的TiO2表面上。同時(shí)，通過TEM、EDX和XPS分析發(fā)現(xiàn)，即先負(fù)載Pt再負(fù)載Au所得樣品1.0 wt%Pt-1.0 wt%Au/TiO2中Au的顆粒