介質(zhì)阻擋放電等離子體協(xié)同催化分解CO2研究.pdf

1、二氧化碳資源化利用對(duì)環(huán)境保護(hù)和解決能源危機(jī)具有重要作用。由于二氧化碳穩(wěn)定的熱力學(xué)性質(zhì)，使得二氧化碳資源化轉(zhuǎn)化利用成為環(huán)境保護(hù)的難點(diǎn)。低溫等離子體經(jīng)放電可產(chǎn)生高能電子、高活性自由基、自由原子等，這些高活性粒子與反應(yīng)物分子或原子發(fā)生碰撞，使一些不能進(jìn)行的化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，或者反應(yīng)條件比較苛刻的化學(xué)反應(yīng)在比較溫和的條件下進(jìn)行。低溫等離子體為分解轉(zhuǎn)化二氧化碳提供了新的技術(shù)方案，目前利用等離子體技術(shù)分解轉(zhuǎn)化二氧化碳已成為研究熱點(diǎn)。
　　本文開展

2、了介質(zhì)阻擋放電等離子體技術(shù)分解 CO2的研究，探索了介質(zhì)阻擋放電等離子體協(xié)同填充介質(zhì)或協(xié)同催化劑分解 CO2，并研究了該條件下 CO2分解反應(yīng)的特征和影響因素，為進(jìn)一步設(shè)計(jì)等離子體放電反應(yīng)器，并制備協(xié)同催化劑提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。主要結(jié)論如下：
　?。?）首先設(shè)計(jì)了一種控溫式介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器，并與傳統(tǒng)的線筒式介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器做了比較，并考察了放電間距、放電頻率、循環(huán)水的溫度和電導(dǎo)率對(duì) CO2分解的影響。結(jié)果表明，利用循環(huán)水做為接地極，

3、能及時(shí)撤走放電過程中產(chǎn)生的熱量，使放電更加均勻和穩(wěn)定。放電頻率、循環(huán)水溫度和電導(dǎo)率的增加不利于CO2的分解，放電間距的增加有利于 CO2的分解，但是會(huì)降低 CO的選擇性。
　?。?）研究了等離子體協(xié)同填充介質(zhì)分解 CO2。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，（a）填充介質(zhì)主要是通過影響等離子體中的電子能量分布而影響 CO2的分解。填充介質(zhì)引入放電區(qū)域后，等離子體的放電狀態(tài)由絲狀放電變?yōu)榻z狀放電和表面放電相結(jié)合，反應(yīng)方式也由氣相反應(yīng)變?yōu)闅庀喾磻?yīng)和表面反應(yīng)

4、相結(jié)合。CO2的分解率由26.1％分別提高至32.9%（玻璃小球），52.1%（氧化鋯小球）。（b）填充介質(zhì)的孔體積越大，CO2的分解率越小。這是因?yàn)榇罅康腃O2吸附在填充介質(zhì)的孔道內(nèi)，而放電只能發(fā)生在介質(zhì)外表面所致。（c）填充介質(zhì)的表面酸堿性主要是通過影響CO2在其表面堿性位的化學(xué)吸附而影響其分解率。（d）CO的氧化是CO2分解反應(yīng)中主要的逆反應(yīng)，也是影響CO2分解的一個(gè)主要因素。
　?。?）研究了等離子體協(xié)同 TiO2、γ-A