稀土金屬氧化物顆粒表面-界面性質(zhì)的分子模擬研究.pdf

1、稀土金屬氧化物CeO2在拋光粉，催化劑，紫外屏蔽，燃料電池等方面均有廣泛的應(yīng)用。工業(yè)上常用改性劑來(lái)改善CeO2顆粒與有機(jī)基質(zhì)間的相容性使其性能得到更好的發(fā)揮。研究CeO2表面與改性劑相互作用及CeO2與有機(jī)基質(zhì)界面之間的性質(zhì)對(duì)其應(yīng)用價(jià)值的開發(fā)具有重要的意義。分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬方法被認(rèn)為是研究有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合材料表面/界面相互作用的有力工具，它不僅能夠從原子水平上對(duì)CeO2與改性劑和高分子間的相互作用情況做出詳細(xì)的解析，還能為改性劑和溶劑

2、的篩選節(jié)省大量的時(shí)間與資源，從而促進(jìn)稀土金屬氧化物的應(yīng)用。
　　 本文采用MD模擬方法，研究不同溶劑中，硅烷偶聯(lián)劑在二氧化鈰表面的吸附情況。討論單分子及多分子硅烷偶聯(lián)劑KH570在CeO2表面的吸附模型。計(jì)算分析吸附能，徑向分布函數(shù)，KH570在晶體表面的排列和取向等。結(jié)果表明:KH570分子與CeO2(111)面的相互作用比(110)和(100)面的相互作用強(qiáng)。溶劑的極性影響KH570在晶體表面吸附時(shí)的排列和取向，KH570與

3、晶體表面的吸附能隨溶劑極性的增加而升高。KH570在表面的吸附數(shù)量與溶劑的極性有關(guān)，在水，乙酸乙酯，丁酮三種溶劑中，KH570達(dá)到單層飽和吸附時(shí)的表面密度分別為:1.28/nm2、2.14/nm2和2.14/nm2。
　　 采用MD模擬研究二氧化鈰/聚氨酯(CeO2/PU)復(fù)合材料的界面行為，討論γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH570)，氨丙基三甲氧基硅烷(APS)和三乙氧硅丙基異氰酸酯(ICPTES)三種不同類型的硅烷

4、偶聯(lián)劑對(duì)CeO2/PU界面相互作用的影響。結(jié)果表明:PU鏈與CeO2(111)面間的吸附能最低。硅烷偶聯(lián)劑的添加能夠增強(qiáng)CeO2/PU界面間的相互作用，其中APS對(duì)CeO2/PU界面結(jié)合作用最好，但偶聯(lián)劑的添加方式會(huì)影響CeOdPU界面間的作用情況:硅烷偶聯(lián)劑修飾聚氨酯鏈時(shí)，二者均能穩(wěn)定地吸附在CeO2(111)面上，CeO2/PU間吸附能較低;偶聯(lián)劑修飾晶體表面時(shí)，偶聯(lián)劑先在晶體表面形成緊密的層狀結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致聚氨酯鏈不能與晶體表面直接相