基于大氣顆粒物物理化學特征的三維源解析技術研究.pdf

1、大氣顆粒物來源解析技術能夠識別顆粒物主要污染源類，并定量估算各源貢獻。受體模型是一種非常重要的源解析技術，在國內外源解析研究工作中發(fā)揮了重要作用。其中，因子分析類模型是對長時間序列的受體樣品進行解析，識別主要污染源類及貢獻。因此，環(huán)境受體數據（稱“受體數據集”）是因子分析類模型的基礎，掌握受體數據集的物理化學特征是得到科學的源解析結果的關鍵。傳統(tǒng)的源解析技術主要針對二維受體數據集進行的源解析研究，通常包含時間序列維度和化學組分維度。隨著

2、受體采樣、分析技術的提高，受體數據集的形式也得到了發(fā)展，三維受體數據集日漸增多，如多點位三維受體數據集（以時間、化學組分、空間為維度）和多粒徑三維受體數據集（以時間、化學組分、粒徑為維度）。針對三維受體數據集，已經出現了以PMF3為代表的三維源解析技術。把時空特征和粒徑分布等信息納入源解析體系，充分挖掘化學組分、時間、空間、粒徑等維度信息，能夠提高因子有效性。
　　本論文的目的是基于三維受體數據集物理化學特征，研究并構建新型三維源

3、解析技術，充分挖掘多點位、多粒徑等三維受體數據集信息，從而提高源解析結果準確性。首先，本論文通過分析不同類型三維受體數據集特征，發(fā)現多點位三維受體數據特征為顆粒物在不同點位的源成分譜一致，源貢獻趨勢不一定相同；多粒徑三維受體數據集特征為不同粒徑顆粒物的源貢獻趨勢一致，源成分譜有差異。之后，利用模擬實驗研究發(fā)現，傳統(tǒng)二維因子分析模型和傳統(tǒng)三維因子分析模型處理三維受體數據集時，不能充分挖掘點位、粒徑間的重要信息，或者不能完全處理具有不同特征

4、的三維數據集。
　　基于上述三維受體數據集特征和傳統(tǒng)因子分析模型適用性，構建兩類新型三維因子分析類模型。針對多點位三維受體數據集特征，提出“多貢獻矩陣嵌套平行因子分析”算法，構建新型多點位三維因子分析（AAB three-way）模型，AAB three-way模型可以在不同點位得到相同源成分譜及各自不同的源貢獻矩陣。針對多粒徑三維受體數據集特征，利用“多源譜矩陣嵌套平行因子分析”算法，構建新型多粒徑三維因子分析（ABB thre

5、e-way）模型，ABB three-way模型針對不同粒徑的顆粒物得到相同源貢獻矩陣以及不同源成分譜矩陣。模擬實驗評估表明，新型三維因子分析模型在不同程度源成分譜差異性或者源貢獻趨勢差異性下，均可得到較理想結果。
　　此外，利用新型三維受體模型分別對天津、成都市的環(huán)境三維受體數據集進行了來源解析，均得到了較合理的結果，并分析了新型三維受體模型的可行性和優(yōu)勢。本論文為新型三維受體模型在今后源解析研究工作中的應用提供了新的思路和基礎