基于大氣顆粒物物理化學(xué)特征的三維源解析技術(shù)研究.pdf

1、大氣顆粒物來源解析技術(shù)能夠識別顆粒物主要污染源類，并定量估算各源貢獻(xiàn)。受體模型是一種非常重要的源解析技術(shù)，在國內(nèi)外源解析研究工作中發(fā)揮了重要作用。其中，因子分析類模型是對長時間序列的受體樣品進(jìn)行解析，識別主要污染源類及貢獻(xiàn)。因此，環(huán)境受體數(shù)據(jù)（稱“受體數(shù)據(jù)集”）是因子分析類模型的基礎(chǔ)，掌握受體數(shù)據(jù)集的物理化學(xué)特征是得到科學(xué)的源解析結(jié)果的關(guān)鍵。傳統(tǒng)的源解析技術(shù)主要針對二維受體數(shù)據(jù)集進(jìn)行的源解析研究，通常包含時間序列維度和化學(xué)組分維度。隨著

2、受體采樣、分析技術(shù)的提高，受體數(shù)據(jù)集的形式也得到了發(fā)展，三維受體數(shù)據(jù)集日漸增多，如多點(diǎn)位三維受體數(shù)據(jù)集（以時間、化學(xué)組分、空間為維度）和多粒徑三維受體數(shù)據(jù)集（以時間、化學(xué)組分、粒徑為維度）。針對三維受體數(shù)據(jù)集，已經(jīng)出現(xiàn)了以PMF3為代表的三維源解析技術(shù)。把時空特征和粒徑分布等信息納入源解析體系，充分挖掘化學(xué)組分、時間、空間、粒徑等維度信息，能夠提高因子有效性。
　　本論文的目的是基于三維受體數(shù)據(jù)集物理化學(xué)特征，研究并構(gòu)建新型三維源

3、解析技術(shù)，充分挖掘多點(diǎn)位、多粒徑等三維受體數(shù)據(jù)集信息，從而提高源解析結(jié)果準(zhǔn)確性。首先，本論文通過分析不同類型三維受體數(shù)據(jù)集特征，發(fā)現(xiàn)多點(diǎn)位三維受體數(shù)據(jù)特征為顆粒物在不同點(diǎn)位的源成分譜一致，源貢獻(xiàn)趨勢不一定相同；多粒徑三維受體數(shù)據(jù)集特征為不同粒徑顆粒物的源貢獻(xiàn)趨勢一致，源成分譜有差異。之后，利用模擬實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，傳統(tǒng)二維因子分析模型和傳統(tǒng)三維因子分析模型處理三維受體數(shù)據(jù)集時，不能充分挖掘點(diǎn)位、粒徑間的重要信息，或者不能完全處理具有不同特征

4、的三維數(shù)據(jù)集。
　　基于上述三維受體數(shù)據(jù)集特征和傳統(tǒng)因子分析模型適用性，構(gòu)建兩類新型三維因子分析類模型。針對多點(diǎn)位三維受體數(shù)據(jù)集特征，提出“多貢獻(xiàn)矩陣嵌套平行因子分析”算法，構(gòu)建新型多點(diǎn)位三維因子分析（AAB three-way）模型，AAB three-way模型可以在不同點(diǎn)位得到相同源成分譜及各自不同的源貢獻(xiàn)矩陣。針對多粒徑三維受體數(shù)據(jù)集特征，利用“多源譜矩陣嵌套平行因子分析”算法，構(gòu)建新型多粒徑三維因子分析（ABB thre

5、e-way）模型，ABB three-way模型針對不同粒徑的顆粒物得到相同源貢獻(xiàn)矩陣以及不同源成分譜矩陣。模擬實(shí)驗(yàn)評估表明，新型三維因子分析模型在不同程度源成分譜差異性或者源貢獻(xiàn)趨勢差異性下，均可得到較理想結(jié)果。
　　此外，利用新型三維受體模型分別對天津、成都市的環(huán)境三維受體數(shù)據(jù)集進(jìn)行了來源解析，均得到了較合理的結(jié)果，并分析了新型三維受體模型的可行性和優(yōu)勢。本論文為新型三維受體模型在今后源解析研究工作中的應(yīng)用提供了新的思路和基礎(chǔ)