氣固流化床內(nèi)顆粒團聚模式及調(diào)控機理的研究.pdf

1、顆粒聚團是流化床氣相聚合反應(yīng)器中典型的介尺度結(jié)構(gòu)，其形成演化規(guī)律一直都是研究熱點。本文創(chuàng)新性地使用電磁感應(yīng)加熱技術(shù)加熱具有核殼結(jié)構(gòu)的石蠟/石墨復(fù)合顆粒并控制發(fā)熱速率，利用石蠟受熱易粘結(jié)的特性，在冷模實驗中模擬流化床反應(yīng)器內(nèi)的顆粒團聚過程，快速固化捕捉顆粒聚團。進而取樣分析顆粒聚團質(zhì)量、形貌及聚團內(nèi)顆粒粒徑分布，結(jié)合使用壓力傳感器在線檢測顆粒團聚過程中床層壓降、氣泡直徑等參數(shù)的變化，研究顆粒聚團的形成演化規(guī)律和調(diào)控機制。本文將顆粒團聚模式

2、區(qū)分為漸變式團聚和突變式團聚，實驗測定了操作參數(shù)對這兩種團聚模式的影響規(guī)律，建立了描述漸變式團聚的群體平衡模型;重點研究了粒徑和液含量及操作參數(shù)耦合控制下的顆粒突變式團聚行為，提出了液含量、床層溫度與顆粒聚團質(zhì)量的關(guān)系圖，可以指導(dǎo)顆粒聚團的定向調(diào)控，有助于氣相聚合反應(yīng)器的放大設(shè)計和安全運行。本文的主要研究結(jié)論包括:
　　1.建立了基于電磁感應(yīng)的氣固反應(yīng)模擬裝置，并對其性能進行了評價，證實了電磁感應(yīng)加熱石蠟/石墨復(fù)合顆粒用于模擬聚合

3、過程中顆粒反應(yīng)放熱的可行性。研究發(fā)現(xiàn)，通過改變顆粒的石蠟/石墨質(zhì)量比、粒徑等顆粒性質(zhì)以及電磁感應(yīng)加熱功率等，可實現(xiàn)氣固反應(yīng)模擬裝置床層溫升速率的可控調(diào)節(jié);在固定床模擬裝置中，床層徑向溫度分布不均勻，溫度由壁面向中心逐漸遞減，相比固定床模擬裝置，流化床模擬裝置的床層溫升均勻性大幅提高;石蠟/石墨復(fù)合顆粒的感應(yīng)放熱量范圍涵蓋了乙烯平均聚合熱，通過電磁感應(yīng)加熱石蠟/石墨復(fù)合顆粒可以模擬顆粒聚合反應(yīng)放熱。
　　2.在基于電磁感應(yīng)加熱的氣固

4、反應(yīng)模擬裝置中，成功模擬了顆粒漸變式團聚和突變式團聚過程，獲得了操作參數(shù)對顆粒漸變式團聚及突變式團聚過程的影響規(guī)律，并建立了描述漸變式團聚的群體平衡模型。研究發(fā)現(xiàn)，對于顆粒漸變式團聚，隨著溫升速率的增大、流化氣速的減小，顆粒漸變式團聚速率常數(shù)增大;對于顆粒突變式團聚，隨著電磁感應(yīng)加熱時間的延長、流化氣速的減小、溫升速率的增大，流化床內(nèi)產(chǎn)生的顆粒聚團質(zhì)量、尺寸以及顆粒聚團的生成速率均大幅增大。
　　3.在基于電磁感應(yīng)加熱的氣固反應(yīng)模

5、擬裝置中，實現(xiàn)了顆粒聚團的快速固化捕捉，建立了突變式顆粒團聚過程的表征方法，揭示了粒徑對顆粒突變式團聚行為的影響規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)顆粒聚團生成時，同步出現(xiàn)整床壓降下降、氣泡直徑變小等現(xiàn)象;整床壓降的下降值可以用于顆粒聚團質(zhì)量的定量表征;細(xì)顆粒的團聚性能優(yōu)于粗顆粒，細(xì)顆粒-細(xì)顆粒團聚及細(xì)顆粒-粗顆粒團聚是發(fā)粘顆粒團聚的主要形式;粗顆粒含量低于87.5wt％時，細(xì)顆粒-細(xì)顆粒、粗顆粒-細(xì)顆粒碰撞頻率高于粗顆粒-粗顆粒碰撞頻率;細(xì)顆粒-細(xì)顆粒

6、、細(xì)顆粒-粗顆粒碰撞后團聚的概率高于粗顆粒-粗顆粒。
　　4.揭示了不同操作條件下顆粒聚團質(zhì)量隨液含量的增大存在的三種變化規(guī)律，并提出了基于相對固橋力Fr的顆粒聚團穩(wěn)定存在判據(jù)和液含量、床層溫度與顆粒聚團質(zhì)量的關(guān)系圖，用于指導(dǎo)顆粒聚團的定向調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)固橋力大于其他作用力的合力時，固橋可穩(wěn)定形成，顆粒聚團穩(wěn)定存在;固橋力的相對值Fr受操作條件及液含量的影響較大，其他作用力的合力隨液含量的的變化相對較小，在0.95m/s的流化