氧化鉬納米結(jié)構(gòu)可控制備及其表面等離子體共振特性研究.pdf

1、局域表面等離子體共振(LSPR)是納米材料表面的電荷在入射光的交變電場的驅(qū)動(dòng)下產(chǎn)生的集體共振，并為納米材料帶來近場增強(qiáng)效應(yīng)。這種新奇的光電性能被廣泛應(yīng)用光電器件、生物、化學(xué)、醫(yī)療等領(lǐng)域。材料的表面等離子體共振特性主要由其載流子濃度決定，目前研究較為深入的表面等離子體共振材料多為貴金屬和重?fù)诫s半導(dǎo)體，由于載流子濃度的不同，他們的共振區(qū)間分別在可見光、紅外光波段，然而由于固有缺陷和成本問題，這些材料很難在近紅外區(qū)域，即生物窗口(700-12

2、00 nm)產(chǎn)生強(qiáng)烈的等離子體共振，因而限制了其表面等離子體共振特性在生物領(lǐng)域的應(yīng)用。
　　本論文采用液相激光燒蝕與溶劑熱合成相結(jié)合的方法制備了MoO2納米棒、MoO3納米片等多種氧化鉬納米結(jié)構(gòu)，有效調(diào)控了氧化鉬納米結(jié)構(gòu)的形貌、微觀結(jié)構(gòu)、晶體結(jié)構(gòu)、成分及價(jià)態(tài)，闡明了各氧化鉬納米結(jié)構(gòu)之間的轉(zhuǎn)變規(guī)律，提出了乙醇以及雙氧水高溫分解產(chǎn)生的氧氣與激光之間的相互作用對于氧化鉬中鉬離子均有還原作用，從而導(dǎo)致了低價(jià)態(tài)的Mo4+的產(chǎn)生;而亞穩(wěn)的Mo

3、O2.68納米球隨著燒蝕時(shí)間的延長逐漸堆積成氧化鉬方塊，且已填充的氧化鉬方塊逐漸生長出片層狀的正交相MoO3納米結(jié)構(gòu)，當(dāng)燒蝕時(shí)間進(jìn)一步延長，所有堆積的氧化鉬立方塊都轉(zhuǎn)變?yōu)榱藢訉佣询B的納米片，即亞穩(wěn)的MoO2.68納米球通過堆疊組合的方式轉(zhuǎn)變成了高結(jié)晶性的正交相MoO3納米片。
　　通過實(shí)驗(yàn)觀察到了合成的MoO2納米結(jié)構(gòu)具有局域表面等離子體共振特性，并結(jié)合模擬計(jì)算證實(shí)了MoO2納米結(jié)構(gòu)確實(shí)在近紅外區(qū)域具有非常明顯的LSPR特征吸收峰

4、，峰位在800 nm附近。同時(shí)我們首次發(fā)現(xiàn)MoO2納米結(jié)構(gòu)的LSPR峰位對環(huán)境介質(zhì)和其微觀形貌具有明顯的依賴關(guān)系，隨著環(huán)境介質(zhì)介電常數(shù)增加，MoO2納米棒的LSPR峰位產(chǎn)生800-1010nm的紅移;隨著長寬比減小，MoO2納米結(jié)構(gòu)的LSPR峰位也產(chǎn)生了紅移，這些變化趨勢與理論計(jì)算結(jié)果相吻合。環(huán)境介質(zhì)和其微觀形貌對MoO2納米結(jié)構(gòu)LSPR特性的影響規(guī)律，對于調(diào)控MoO2納米結(jié)構(gòu)LSPR特性及優(yōu)化LSPR性能具有非常重要的意義。且MoO2

5、納米結(jié)構(gòu)的LSPR峰位剛好與生物窗口相匹配，實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果為其在生物領(lǐng)域的應(yīng)用提供了很好的理論基礎(chǔ)。
　　探究了MoO2納米顆粒作為一種光熱治療癌細(xì)胞藥劑的光熱升溫性能、生物相容性、光熱殺死癌細(xì)胞的能力以及在生物體中的腫瘤抑制效果。研究結(jié)果表明MoO2具有優(yōu)異的光熱升溫性能，激光輻照5分鐘升溫可達(dá)37.5℃。同時(shí)MoO2納米顆粒具有優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性和生物相容性，其光熱升溫效應(yīng)可以有效殺死癌細(xì)胞，且MoO2的光熱治療可以有效抑制小鼠腫