燃煤電廠脫硫海水中汞對(duì)排放海域影響的穩(wěn)定同位素示蹤研究.pdf

1、汞是一種易揮發(fā)、可生物富集的持久性有毒污染物。由于煤中含汞，燃煤成為最主要的汞排放源。我國(guó)沿海地區(qū)新建的大型燃煤電廠大多數(shù)采用海水脫硫工藝來(lái)凈化燃煤煙氣。燃煤煙氣中的單質(zhì)汞在脫硝過(guò)程中被氧化為汞離子，部分汞在脫硫過(guò)程中被海水溶解，最終隨著脫硫海水排放至鄰近海域，對(duì)海域環(huán)境造成極大威脅。故研究脫硫海水中汞的遷移及歸宿、探究燃煤電廠的汞污染及影響，具有重要的科學(xué)意義和現(xiàn)實(shí)意義。
　　本論文以廈門SY電廠的脫硫海水中的汞為研究對(duì)象，以其

2、排放海域?yàn)檠芯繀^(qū)域，以穩(wěn)定同位素為技術(shù)手段;探索海水脫硫及排放過(guò)程中汞的遷移轉(zhuǎn)化，研究脫硫海水對(duì)海域中汞的貢獻(xiàn)，進(jìn)而建立脫硫海水中汞對(duì)海域環(huán)境影響的定量模型。研究成果可為客觀評(píng)價(jià)海水脫硫工藝給近岸海域環(huán)境帶來(lái)的汞污染提供科學(xué)數(shù)據(jù)，為同類燃煤電廠的汞污染及其控制提供評(píng)估和預(yù)測(cè)技術(shù)。本論文的主要工作及結(jié)論如下:
　　1.海水中汞的富集方法、汞同位素分析系統(tǒng)的建立及完善。本研究的汞同位素分析系統(tǒng)由冷蒸汽發(fā)生進(jìn)樣裝置、膜去溶裝置及多接收電

3、感耦合等離子體質(zhì)譜儀組成。以改善冷蒸汽發(fā)生進(jìn)樣裝置為突破口，完善汞同位素分析系統(tǒng)，提高方法的靈敏度及穩(wěn)定性。在精度、準(zhǔn)確度與原有系統(tǒng)一致的基礎(chǔ)上，改進(jìn)型汞同位素分析系統(tǒng)產(chǎn)生的汞信號(hào)強(qiáng)度是原有系統(tǒng)的兩倍。此外，建立并完善了海水中溶解態(tài)汞(DHg)的預(yù)富集方法，著重研發(fā)了吹掃-捕集（金柱捕集和吸收液富集）系統(tǒng)。該富集方法對(duì)汞的回收率高，不受海水復(fù)雜基底的干擾，可完全分離海水中汞與鉛，實(shí)現(xiàn)汞同位素204Hg的準(zhǔn)確測(cè)定。
　　2.研究脫硫

4、海水及其排放海域中各形態(tài)汞（顆粒態(tài)汞PHg、溶解態(tài)汞DHg、總汞THg）的濃度、同位素質(zhì)量分餾和非質(zhì)量分餾特征。結(jié)果發(fā)現(xiàn)脫硫塔出水口處海水的PHg、DHg、THg濃度最高，各形態(tài)汞的δ202Hg值最大，比新鮮海水的δ202Hg明顯偏正，提示脫硫海水及其懸浮顆粒物易富集重的汞同位素。煤的燃燒、脫硝、靜電除塵、脫硫過(guò)程中，汞的蒸發(fā)、擴(kuò)散、吸附和氧化還原反應(yīng)均會(huì)引起汞同位素的分餾。脫硫海水的曝氣處理過(guò)程中，PHg的δ202Hg未改變，但DHg

5、、THg的δ202Hg有所下降。脫硫海水排海后，PHg、THg的δ202Hg隨著排污口距離的增加而變負(fù)，逐漸趨近當(dāng)?shù)氐谋镜字?，該結(jié)果的主要原因?yàn)樾迈r海水的稀釋作用。
　　比較排放海域海水與參考點(diǎn)的汞濃度、同位素組成的異同，推測(cè)脫硫海水中汞對(duì)排放海域的影響。含高濃度汞的脫硫海水從排污口排放后，受到新鮮海水的稀釋，距排污口300～400 m的海域中THg濃度較參考點(diǎn)的高，而400～3000 m海域中THg濃度與參考點(diǎn)的差異已接近分析方

6、法的誤差。故利用傳統(tǒng)的濃度比較分析方法無(wú)法判斷400～3000m開外的海域是否存在脫硫海水的汞污染。而汞同位素示蹤技術(shù)可評(píng)估更為廣闊且低汞濃度的海域的污染狀況、污染范圍。距排污口3.0 km海域的THg、PHg的δ202Hg值仍高于參考點(diǎn)的，提示該海域存在脫硫海水的汞污染。利用海水汞同位素的質(zhì)量分餾和非質(zhì)量分餾特征、二元混合模型對(duì)研究海域中汞的來(lái)源進(jìn)行解析，推斷汞源自廈門SY電廠的脫硫海水及當(dāng)?shù)乇镜?。脫硫海水?duì)排放海域的影響波及排污口外

7、3.0～4.5 km。
　　3.采集了九龍江流域及其河口區(qū)的表層水，分析了水樣中THg濃度、同位素質(zhì)量分餾和非質(zhì)量分餾特征。九龍江流域（北溪和西溪）源頭N1、W1處的THg濃度和δ202Hg較低。流域下游河段水體中THg濃度和δ202Hg比源頭略高，說(shuō)明下游河段水質(zhì)受到一定的人為活動(dòng)影響。河口區(qū)的水體中THg濃度、δ202Hg分布較寬，分別為2.71～40.56 ng/L、-3.26～-0.88‰。九龍江流域及其河口區(qū)的某些河段存