三峽水庫消落區(qū)土壤、植物汞釋放及其在斑馬魚體的富集特征.pdf

1、上世紀(jì)70年代，研究者發(fā)現(xiàn)新建水庫內(nèi)魚體甲基汞(MeHg)含量普遍高于相鄰自然湖泊，且某些魚體的汞含量已遠(yuǎn)超過世界衛(wèi)生組織所建議的食用水產(chǎn)品汞含量標(biāo)準(zhǔn)，這一現(xiàn)象引起了科學(xué)家們對(duì)汞在水庫中的遷移、轉(zhuǎn)化、食物鏈上的傳遞放大效應(yīng)等進(jìn)行深入研究，證實(shí)新建水庫存在“汞的活化效應(yīng)”，是典型的“汞敏感生態(tài)系統(tǒng)”。其中，MeHg具有較強(qiáng)的脂溶性，可在食物鏈上逐級(jí)傳遞放大，最后在高營(yíng)養(yǎng)級(jí)魚類與捕食動(dòng)物體內(nèi)富集，具有較高環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，而淹沒土壤、植被是水體、魚

2、體汞升高的重要來源。三峽水庫是我國(guó)特大、調(diào)節(jié)性水庫，每年3-8月水位下降期間，會(huì)逐步形成落差為30m、面積約440 km2的消落區(qū)，由于其時(shí)該區(qū)域雨熱充沛，會(huì)生長(zhǎng)出茂密的草本植被。9月至次年2月消落區(qū)因水位上升被淹沒。三峽水庫消落區(qū)土壤處于干濕交替狀態(tài)，且消落區(qū)植被呈現(xiàn)生長(zhǎng)-淹沒分解-生長(zhǎng)的更新過程，水位的周期性變化使得三峽水庫年年儼如一個(gè)新建水庫。目前針對(duì)三峽庫區(qū)汞的環(huán)境地球化學(xué)特征研究主要集中在土壤、水體及魚體汞的基礎(chǔ)調(diào)查、土壤的吸

3、附解析特征、水體MeHg的光化學(xué)行為、汞的界面化學(xué)行為研究，而對(duì)這具有周期性淹水與退水特點(diǎn)的大型水庫消落區(qū)淹沒土壤與植物汞的釋放特征、植物對(duì)水體汞行為的影響及其汞在魚體富集情況等方面尚未十分明了?；诖?，本研究采用室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)，在淹水90 d、落干30 d與再次淹水28 d條件下，對(duì)三峽水庫消落區(qū)土壤、植物中汞形態(tài)轉(zhuǎn)化（特別是甲基化）、釋放，魚體富集特征及其影響因素進(jìn)行研究。本研究主要內(nèi)容包括：
　　⑴淹沒土壤總汞(THg)含量逐

4、漸下降、水體THg呈先升后降的趨勢(shì)，淹水條件的重復(fù)出現(xiàn)，土壤THg降幅降低。淹沒土壤MeHg含量總體呈升高趨勢(shì)，一淹試驗(yàn)7d內(nèi)，原土(原土，THg含量為126.15±9.96μg·kg-1)比添加外源汞土(高汞土，THg含量為878.74±19.87μg·kg-1)MeHg增幅大22.49％，90 d后，分別比初始值增加3.25、1.62倍。落干條件下，土壤MeHg含量總體呈下降趨勢(shì)，且汞含量較高的土壤降幅大。水體MeHg濃度總體呈先升

5、后降的趨勢(shì)，一淹試驗(yàn)中，原土處理與高汞土處理水體中MeHg基本在14 d達(dá)到峰值，濃度分別為0.83 ng·L-1、1.19ng·L-1。再次淹水條件下，土壤、水體MeHg的增量均降低。
　?、埔谎驮囼?yàn)90 d中，原土+植物處理與原土處理土壤THg含量分別下降了0.53μg·kg-1·d-1、0.43μg·kg-1·d-1，其中，兩個(gè)土壤中THg的變化無明顯差異(p＞0.05），則淹沒植物對(duì)土壤THg含量變化無顯著影響;植物處理、

6、原土+植物處理與原土處理水體THg濃度總體呈上升趨勢(shì)，均值分別為17.61 ng·L-1、22.39 ng·L-1與16.65ng·L-1，均高于對(duì)照處理(8.46 ng·L-1)，表明淹沒植物可增加水體中THg濃度，且淹沒土壤與植物共同存在對(duì)水體THg濃度增加具有協(xié)同效應(yīng)。淹水條件可降低植物殘?bào)w中THg含量，增加其MeHg含量。
　　⑶淹水試驗(yàn)中，原土+植物處理土壤MeHg含量在淹水初期增幅明顯，在一淹試驗(yàn)14d時(shí)達(dá)到最大測(cè)定值

7、，為2656.69 ng·kg-1，是背景值的6.15倍，且明顯高于原土處理，但隨后逐漸下降，90 d時(shí)與原土處理含量相近。再次淹水28 d中，植物仍明顯促進(jìn)土壤汞的甲基化。一淹試驗(yàn)中，植物處理與原土+植物處理水體MeHg濃度呈先升后降的趨勢(shì)，在7-21 d濃度最高，28 d后基本達(dá)到平衡，與水體中溶解性有機(jī)質(zhì)(DOC)含量呈顯著相關(guān)性(p＜0.05）。添加植物處理水體MeHg含量均明顯高于原土處理。
　?、葍纱窝退畻l件下，添加土

8、壤或植物處理的魚體頭部、內(nèi)臟與肌肉中THg含量均呈增加趨勢(shì)，其中，二淹試驗(yàn)均明顯低于同時(shí)段的一淹試驗(yàn)，且肌肉THg含量高于相應(yīng)處理的頭部與內(nèi)臟。一淹試驗(yàn)90 d時(shí)，頭部THg均值大小順序表現(xiàn)為:高汞土處理(137.63 ng·g-1)＞植物處理(135.96 ng·g-1)＞原土處理(124.96 ng·g-1)＞原土+植物處理(117.75 ng·g-1);內(nèi)臟表現(xiàn)為:高汞土處理(133.79 ng·g-1)＞原土+植物處理(119.

9、42 ng·g-1)＞植物處理(90.67 ng·g-1)＞原土處理(88.18 ng·g-1);肌肉表現(xiàn)為:原土+植物處理(190.35 ng·g-1)＞高汞土處理(185.77 ng·g-1)＞植物處理(162.55 ng·g-1)＞原土處理(140.62 ng·g-1)。
　　⑸兩次淹水試驗(yàn)中，各處理斑馬魚頭部均呈現(xiàn)較明顯的MeHg凈累積，且添加植物的處理中MeHg積累速率比只添加土壤的處理高;一淹試驗(yàn)時(shí)，添加土壤或植物處理

10、的魚體內(nèi)臟MeHg含量呈上升趨勢(shì)，在前7d時(shí)升高尤為明顯;各處理中魚體肌肉MeHg含量隨時(shí)間均逐漸升高，且增加幅度大于頭部與內(nèi)臟。一淹試驗(yàn)90 d中，頭部MeHg均值大小順序表現(xiàn)為:高汞土處理(92.53 ng·g-1)＞植物處理(89.54 ng·g-1)＞原土+植物處理(88.06 ng·g-1)＞原土處理(74.46 ng·g-1);內(nèi)臟表現(xiàn)為:高汞土處理(113.31 ng·g-1)＞原土+植物處理(95.53 ng·g-1)＞