APEC前后北京高層(260米)大氣亞微米細(xì)顆粒物化學(xué)組分特征及來源研究.pdf

1、作為我國的經(jīng)濟(jì)、政治和文化中心，北京的空氣污染問題越來越嚴(yán)重。有關(guān)北京氣溶膠污染的來源和形成機(jī)制已經(jīng)有很多研究，但大都集中在地面，而城市高層氣溶膠實(shí)時(shí)在線的觀測(cè)研究仍是一個(gè)空白。本文詳細(xì)介紹了亞太經(jīng)合組織(APEC)峰會(huì)前后（2014年10月10日-11月30日）北京高層（260米）大氣亞微米細(xì)顆粒物的組分特性和來源分析。2014年APEC峰會(huì)期間，為保障空氣質(zhì)量，北京及其周邊地區(qū)實(shí)施了嚴(yán)格的污染控制措施。利用高分辨率飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(H

2、R-ToF-AMS)和顆粒物化學(xué)組分監(jiān)測(cè)儀(ACSM)對(duì)地面和260米高度處的非難熔性亞微米細(xì)顆粒物(NR-PM1)中的有機(jī)物、硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽和氯化物進(jìn)行了同步實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)，并對(duì)上下兩層的SO2及其對(duì)二次硫酸鹽的生成機(jī)制進(jìn)行了分析。本文的主要結(jié)論包括以下幾點(diǎn):
　　(1)整個(gè)研究時(shí)段，北京260米高度處非難熔性亞微米細(xì)顆粒物(NR-PM1)的主要組分為有機(jī)物，平均質(zhì)量占比為48％，其次為硝酸鹽(23％)、硫酸鹽(14％)、銨

3、鹽(8％)和氯化物(6％)，硝酸鹽已經(jīng)越來越重要。通過正矩陣因子分解(PMF)分析，發(fā)現(xiàn)APEC前后，二次有機(jī)氣溶膠(SOA)均為有機(jī)氣溶膠的主要組成部分，有機(jī)物在采暖前（APEC前和APEC期間）和采暖后對(duì)OA的貢獻(xiàn)分別61％和67％。與地面結(jié)果不同，高層一次有機(jī)氣溶膠(POA)與SOA具有很好的相關(guān)性，二者具有同源性，如區(qū)域輸送。
　　(2)觀測(cè)期間，北京高層NR-PM1在不同時(shí)期的平均濃度分別為:APEC前（65.8μg m

4、-3）、APEC期間（24.8μg m-3）和APEC后（74.3μg m-3）。APEC期間，由于污染控制措施的實(shí)施，NR-PM1及各個(gè)組分濃度下降了40％-80％，但是氣溶膠的組成并沒有發(fā)生明顯改變，均以有機(jī)物和硝酸鹽為主。APEC后，受城市供暖影響，污染物濃度明顯增高，硫酸鹽和氯化物的貢獻(xiàn)增大，硝酸鹽的貢獻(xiàn)降低。氣象要素對(duì)污染物的濃度影響顯著。APEC期間，山谷風(fēng)對(duì)“APEC藍(lán)”的實(shí)現(xiàn)具有一定的輔助作用。后向軌跡分析表明，南部氣團(tuán)

5、攜帶污染物濃度高，區(qū)域輸送和本地排放是高層污染物的重要來源。區(qū)域協(xié)同控制措施對(duì)于華北地區(qū)空氣質(zhì)量的保障具有可行性和有效性。
　　(3)高層（260米）和地面污染物濃度雖然總體具有相似的變化趨勢(shì)，但是在污染嚴(yán)重時(shí)段存在明顯差異。APEC前上下垂直差異主要是二次無機(jī)氣溶膠，APEC期間受本地排放源的影響，氣溶膠的差異以有機(jī)物為主導(dǎo)，所占比例為68％。采暖后，上下兩層的濃度物無明顯差異。污染狀況在垂直方向上的發(fā)生發(fā)展受邊界層理化特征的影

6、響顯著。
　　(4)通過分析SO2的垂直分布特征及其對(duì)硫酸鹽的影響發(fā)現(xiàn)，采暖前，地面SO2和SO42-濃度較低，高層由于受到區(qū)域輸送的影響，濃度較高，兩層污染物變化趨勢(shì)存在明顯差異;APEC后，本地供暖排放的SO2和9O42-增多，兩層的總體差異減小，具有相似的變化趨勢(shì)。近地面較高的濕度，有利于SO2轉(zhuǎn)化成SO42-，硫氧化率(SOR)高于260米。通過相關(guān)性和后向軌跡分析表明，區(qū)域輸送（特別是途經(jīng)北京西部和南部的氣團(tuán)）和本地燃煤