介質(zhì)阻擋放電離子源及其對大氣環(huán)境中水團(tuán)簇分子分布的研究.pdf

1、目錄中文摘要3Abstract5第一章緒論。711介質(zhì)阻擋放電離子源7111離子源的發(fā)展歷程7112離子源發(fā)展的趨勢8113借助于等離子體的解吸附技術(shù)912水的團(tuán)簇的研究。11121‘Zundel陽離子”還是“Eigen陽離子”12122幻數(shù)以及具有幻數(shù)的質(zhì)子水合團(tuán)簇分子的結(jié)構(gòu)13123水從單個(gè)分子到成相中大量分子團(tuán)簇的構(gòu)型轉(zhuǎn)變研究14本論文設(shè)計(jì)思路及實(shí)驗(yàn)?zāi)繕?biāo)15參考文獻(xiàn)17第二章介質(zhì)阻擋放電離子源及其初步研究2521引言25211介質(zhì)

2、阻擋放電的起源25212介質(zhì)阻擋放電的結(jié)構(gòu)。25213介質(zhì)阻擋放電的應(yīng)用。2622介質(zhì)阻擋放電離子源的搭建2723實(shí)驗(yàn)材料一2824介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論29241介質(zhì)阻擋放電的實(shí)驗(yàn)結(jié)果29242介質(zhì)阻擋放電對混合氣體放電的機(jī)理一3025本章小結(jié)3l參考文獻(xiàn)32第三章水團(tuán)簇及其碰撞誘導(dǎo)解離研究3431引言：34311質(zhì)譜法研究質(zhì)子水合團(tuán)簇離子。34312碰撞誘導(dǎo)解離方法概述3532實(shí)驗(yàn)部分36321離子源36322質(zhì)譜儀器和方法：3

3、6323環(huán)境條件。3733結(jié)果與討論37331大氣中水的存在形式一38中文摘要介質(zhì)阻擋放電(DielectricBarrierDischarge，DBD)是一種大氣壓下的氣體放電，本論文介紹了一種以介質(zhì)阻擋放電為原理的離子源，它通過介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生載氣(通常使用氬氣)的等離子體，放電所產(chǎn)生的等離子體與被分析物發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)，產(chǎn)生的被分析樣品的離子進(jìn)入質(zhì)譜被分析和檢測。本文使用鼓泡法，產(chǎn)生氬氣與四氯化碳液體的飽和蒸汽的混合氣體，經(jīng)介質(zhì)阻

4、擋放電后進(jìn)入質(zhì)譜儀器被分析檢測。實(shí)驗(yàn)得到了四氯化碳的質(zhì)譜圖(三氯化碳正離子CCl3的譜圖)，這說明所用的介質(zhì)阻擋放電離子源能夠正常工作產(chǎn)生離子。對于水分子團(tuán)簇構(gòu)成和結(jié)構(gòu)的探索是長久以來人們研究的熱點(diǎn)，本論文中，使用介質(zhì)阻擋放電離子源結(jié)合三重四極桿質(zhì)量分析器的方法首次測得大氣中各種水的團(tuán)簇分布情況。結(jié)果表明在室內(nèi)大氣環(huán)境下，水主要是以幾個(gè)至幾十個(gè)水分子所組成的分子團(tuán)簇的形式存在，且團(tuán)簇的分布與空氣濕度，即水在空氣中的分壓有關(guān)。實(shí)驗(yàn)中，除觀

5、測到空氣中也存在前人已報(bào)道過的具有籠狀結(jié)構(gòu)的H(H20)21外，還觀測到其他幾種較穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的水的團(tuán)簇，即H(H20)4，H(H20)10和H(H20)15。實(shí)驗(yàn)中所測得的水分子團(tuán)簇分布結(jié)果與使用的離子源以及質(zhì)量分析器種類無關(guān)。此外，實(shí)驗(yàn)還給出了在空氣溫度為303K，308K，311K和313K時(shí)的放電產(chǎn)物分布譜圖，研究了大氣環(huán)境下的水分子團(tuán)簇存在的熱解離現(xiàn)象，即隨著空氣中溫度的升高，較大的水分子團(tuán)簇會發(fā)生裂解，變成較小的團(tuán)簇。我們還用碰

6、撞誘導(dǎo)解離(CID)的方法研究了H(H20)n(n=4～16)離子的碰撞解離產(chǎn)物，結(jié)果表明，隨著H(H20)n(n=4～16)的離子的n值的逐漸增大，其最穩(wěn)定的碰撞解離產(chǎn)物的大小也在逐漸變大。我們還進(jìn)一步研究了H(H20)IO離子的碰撞解離產(chǎn)物與碰撞氣體(即心氣)密度的關(guān)系，得到了碰撞氣體密度與碰撞解離產(chǎn)物分布的關(guān)系。水分子團(tuán)簇的碰撞解離過程無選擇性，不存在選擇性的解離通道。此外我們還對H(H20)4離子進(jìn)行了理論模擬研究，得出了其最穩(wěn)