聚乙烯亞胺修飾納米多孔金固定角質(zhì)酶對(duì)鄰苯二甲酸酯吸附降解的研究.pdf

1、隨著人類社會(huì)的發(fā)展，越來(lái)越多的持久性有機(jī)污染物質(zhì)排放到環(huán)境中，其中鄰苯二甲酸酯類持久性有機(jī)污染物污染問(wèn)題尤其嚴(yán)重。鄰苯二甲酸酯是一種環(huán)境內(nèi)分泌干擾物，干擾動(dòng)物及人類的內(nèi)分泌功能，影響生物體內(nèi)激素的合成、分泌、運(yùn)輸、結(jié)合、代謝等各個(gè)環(huán)節(jié)，從而對(duì)個(gè)體的生殖、發(fā)育和性行為等產(chǎn)生多方面的影響，進(jìn)入人和動(dòng)物體內(nèi)后，能夠?qū)Χ鄠€(gè)器官造成損害，嚴(yán)重危害生物體的健康，甚至可通過(guò)胎盤和授乳產(chǎn)生跨代影響，嚴(yán)重者還會(huì)產(chǎn)生致畸、致癌作用。
　　 鄰苯二甲

2、酸酯屬于難降解有機(jī)物，在自然狀態(tài)下，水解和光解的速率都非常緩慢，有較長(zhǎng)的水解和光解半衰期。近年來(lái)，如何既能高效快速又能節(jié)省成本的處理鄰苯二甲酸酯類有機(jī)污染物，已經(jīng)成為目前研究的熱點(diǎn)內(nèi)容。研究發(fā)現(xiàn)，利用材料吸附與生物降解相結(jié)合的處理方法，能夠有效的處理鄰苯二甲酸酯類持久性有機(jī)物污染物。鄰苯二甲酸二（2-乙基己基）酯(DEHP)是全球用量最大的鄰苯二甲酸酯類增塑劑，對(duì)人體危害極大，本實(shí)驗(yàn)主要以DEHP為代表，研究其吸附降解特性。
　　

3、 角質(zhì)酶能夠水解可溶性酯、不溶性甘油三酯和各種聚酯，能夠有效降解DEHP，且降解產(chǎn)物無(wú)毒害，但是游離的角質(zhì)酶的降解性能受到一定的限制。納米多孔金作為一種新型的宏觀的納米多孔金屬材料，日益受到人們的關(guān)注，由于其具有孔隙率大，比表面積大，導(dǎo)電性好，吸附性好，質(zhì)量輕和結(jié)構(gòu)易靈活控制等優(yōu)點(diǎn)，因而在大分子催化、吸附與分離、生物固定化等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。
　　 因此，本研究采用聚乙烯亞胺修飾的納米多孔金固定化角質(zhì)酶，以提高對(duì)DEHP的吸附

4、降解性能。利用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡對(duì)制備的聚乙烯亞胺修飾的納米多孔金固定化角質(zhì)酶吸附材料進(jìn)行表征，可發(fā)現(xiàn)制備出的吸附材料有分布均勻的納米多孔結(jié)構(gòu)，角質(zhì)酶被均勻的固定在聚乙烯亞胺修飾的納米多孔金材料表面。有效改善了游離角質(zhì)酶的活性在操作條件下不夠穩(wěn)定，對(duì)所處環(huán)境敏感，難以從水系統(tǒng)中回收以及與底物和產(chǎn)物分離困難，不能夠重復(fù)使用等問(wèn)題。傅里葉紅外光譜和XRD射線衍射等表征證實(shí)角質(zhì)酶被成功固定化在聚乙烯亞胺修飾的納米多孔金表面，而且固定化過(guò)程沒(méi)有改變

5、角質(zhì)酶以及納米多孔金的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。
　　 進(jìn)一步對(duì)影響吸附降解效率的因素進(jìn)行分析，如吸附時(shí)間、pH值、溫度、吸附劑用量大小以及重金屬存在下的復(fù)合污染等，對(duì)聚乙烯亞胺修飾的納米多孔金固定化角質(zhì)酶對(duì)DEHP的吸附降解條件進(jìn)行優(yōu)化，確定最佳吸附降解條件，提高DEHP的處理效率。結(jié)果表明，最佳吸附降解條件pH8.0，吸附降解溫度60℃，吸附降解時(shí)間12h，吸附劑最佳用量為10 mg/L。最佳吸附降解條件下，當(dāng)DEHP濃度為30 mg/L時(shí)