鉍基氧化物和鈰基復(fù)合氧化物上亞甲基藍(lán)光催化降解性能的研究.pdf

1、隨著工業(yè)科技的發(fā)展，化工過程產(chǎn)生了大量的污染物，使得人類賴以生存的水資源無論在質(zhì)量和數(shù)量上都在減少。有機(jī)染料的使用就是這樣一個(gè)典型的污染水源的過程。有機(jī)染料具有著色強(qiáng)、穩(wěn)定性好的特性，使得其廢水處理的難度增大，水質(zhì)污染也越來越嚴(yán)重。因而，對(duì)于如何高效的降解有機(jī)染料污染物成了研究者們的重要研究課題之一。本文選取了有機(jī)染料中具有代表意義的亞甲基藍(lán)(MB，methylene blue)為反應(yīng)物，以鉍基氧化物和鈰基復(fù)合氧化物為催化劑，考察了可見

2、光下光催化降解亞甲基藍(lán)的性能。
　　實(shí)驗(yàn)條件的篩選對(duì)于整個(gè)實(shí)驗(yàn)至關(guān)重要，研究課題首先對(duì)光催化降解反應(yīng)條件進(jìn)行優(yōu)化:包括亞甲基藍(lán)的濃度，催化劑用量，吸附平衡時(shí)間以及亞甲基藍(lán)自降解的影響。通過對(duì)一系列實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化得到反應(yīng)的最佳實(shí)驗(yàn)條件，即催化劑用量為5 mg/mL，亞甲基藍(lán)溶液濃度為4～5 ug/mL，暗室靜置吸附平衡時(shí)間為1h，光源為220 W鎢燈，并以此建立整個(gè)實(shí)驗(yàn)體系。
　　鉍系材料在光催化領(lǐng)域有著較好的應(yīng)用前景，本文制

3、備了三個(gè)系列的鉍系材料，包括不同晶相的氧化鉍、Ca-Bi復(fù)合氧化物及Ti-Bi復(fù)合氧化物催化劑并對(duì)其進(jìn)行了光催化降解亞甲基藍(lán)性能的測(cè)試。研究結(jié)果表明:1）鉍氧化物的光催化性能與氧化鉍的晶相相關(guān)，其中α-氧化鉍的光催化活性優(yōu)于γ-氧化鉍;用沉淀法制得的鉍氧化物中α-氧化鉍光催化活性最高，隨著焙燒溫度的升高，α-氧化鉍逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)棣?氧化鉍，在光催化降解亞甲基藍(lán)反應(yīng)中活性明顯降低;2）用浸漬法制備的Ca-Bi復(fù)合氧化物的光催化降解亞甲基藍(lán)活性

4、與Ca-Bi-O的組成相關(guān)，經(jīng)600℃焙燒后形成的活性組分Bi1.8Ca0.4O具有最高的光催化活性，反應(yīng)4小時(shí)后，亞甲基藍(lán)降解率達(dá)到99.33％;3）Ti-Bi復(fù)合氧化物催化劑隨著Ti摻雜量的增加亞甲基藍(lán)降解的光催化活性增加。
　　鈰基材料作為催化劑在多個(gè)領(lǐng)域都有較為突出的催化活性，而在光催化領(lǐng)域的研究則相對(duì)較少。本研究采用水熱合成法制備了不同形貌的氧化鈰和Ce-Sn-O、Ce-Zn-O系列的鈰基復(fù)合化合物。通過實(shí)驗(yàn)證明:氧化鈰

5、的形貌在亞甲基藍(lán)降解活性方面存在一定的影響，其對(duì)亞甲基藍(lán)的初始降解速率較高，但失活較快，反應(yīng)4小時(shí)后，降解率比初始的第一小時(shí)僅增加了10％左右。Ce-Sn-O、Ce-Zn-O系列催化劑通過物相表征說明Sn、Zn能夠摻雜進(jìn)入氧化鈰的晶胞，但對(duì)氧化鈰的光催化活性沒有促進(jìn)作用?？疾炝颂柟庀翪e-Ti-O系列催化劑上亞甲基藍(lán)光催化活性。結(jié)果表明少量Ce的引入可提高催化劑的光催化活性。Au/Ce0.03TiO2催化劑上亞甲基藍(lán)光催化降解第一小時(shí)