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文檔簡介
1、多環(huán)芳烴(PAHs)是環(huán)境普遍存在的一類持久性有機污染物,由于其具有高毒性、難降解等特征,對環(huán)境已產(chǎn)生嚴重危害,故選擇合適方法和工藝處理水體中PAHs污染物具有重要意義。煤基活性炭(CAC)作為一種吸附劑,可去除水中的PAHs,但存在吸附性能差等問題。故本文以新疆煤為原料,采用微波法制備煤基活性炭(CAC),然后為了提高其吸附性能,利用微波輔助方法進行改性工藝的優(yōu)化,調(diào)控CAC表面結(jié)構(gòu)和化學性質(zhì),并對典型的PAHs(萘、菲、芘)污染物進
2、行吸附性能研究,結(jié)果如下:
微波輔助改性利用微波加熱優(yōu)勢,研究不同微波時間和微波功率對改性效果的影響,獲得改性最佳工藝為微波時間8 min,微波功率500 W。對不同微波功率下改性樣品表征實驗表明,改性后M-CACs樣品表面孔增多;碳元素相對含量從CAC的74.67增加到M-CAC-500W的80.67,對應的氧元素含量從23.04降低到16.65;且其比表面積由671.88 m2/g增加到1061.95 m2/g,總?cè)莘e由0
3、.38 cm3/g增加到0.61 cm3/g;改性后M-CACs表面C=O含量增加,C-O、R-O*-C=O和O*=C-OH含量都降低,且表面酸性降低,表面堿性增加,pHPZC值降低。M-CACs對萘的吸附是自發(fā)的、放熱反應,在20 min左右就可達到吸附平衡,且隨著溫度增加吸附量降低,屬于多分子層吸附;M-CAC-500W樣品具有很好的可再生性和穩(wěn)定性。
通過單因素實驗,測定了對碘和亞甲基藍的吸附,獲得微波輔助硝酸改性CAC
4、最佳工藝條件為硝酸濃度20%,硝酸改性時間16 h,微波時間8 min,微波功率500 W。改性后的MN-CAC-16h表面分布更多的孔,有較高比表面積,表面含氧官能團從1.19 mmol/g降低到0.087 mmol/g,而表面堿性從0.14 mmol/g增加到0.45 mmol/g,pHPZC值由7.98增加到8.20。改性后樣品對萘和菲的吸附量隨平衡濃度的增加而增大,且20 min就可達到吸附平衡,吸附屬于多分子層吸附,符合擬二級
5、動力學模型。
微波輔助不同金屬鹽改性劑改性,獲得最佳改性劑為硝酸鐵,其工藝為硝酸鐵濃度0.05 M,微波時間5 min,微波功率300 W。改性后0.05Fe-MCAC樣品由于鐵具有較高的活性,負載在其表面使孔隙變得更加發(fā)達,主要為中孔結(jié)構(gòu),平均孔徑由CAC的3.111 nm增加到0.05Fe-MCAC的3.816 nm;FTIR分析中出現(xiàn)了Fe-O的伸縮振動,且測定了鐵的負載量為0.135 mmol/g。改性后的樣品對萘、菲
6、、芘的吸附量為芘>菲>萘;低溫有利于吸附PAHs,屬于物理吸附。
微波輔助氨水改性CAC的最佳工藝條件為氨水濃度10%,改性溫度35℃,處理時間18 h,微波時間8 min,微波功率500 W。改性后樣品表面含C量顯著增加,含O量顯著降低,C/O值增加,N元素含量增大;表面含氧官能團被移除,堿性特征增加;平均孔徑由CAC的3.111 nm增加到A-CAC的3.825 nm,M-CAC的3.830 nm,MA-CAC的3.831
7、 nm,總孔容積分別增加了5.70%,45.0%和102.04%。對芘的吸附量顯著增加,尤其是性能好的MA-CAC樣品。
改性后的CAC孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達,比表面積增加,平均孔徑增加,表面酸性降低(酚羥基、內(nèi)酯基、羰基含量都降低),且堿性增加。對萘、菲、芘的吸附量隨著苯環(huán)數(shù)增加而增加;CAC對萘、菲、芘吸附現(xiàn)象符合Langmuir模型;而改性后的CAC樣品對萘、菲、芘的吸附,符合Fredulich模型,吸附效果更佳;且都符合擬二級動
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