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1、葡萄糖是生命體中最重要的物質(zhì)。葡萄糖代謝是生物體內(nèi)最基本的能量轉(zhuǎn)換途徑,是生物體正常代謝和生長(zhǎng)發(fā)育的基石。在動(dòng)物體內(nèi)葡萄糖的代謝過(guò)程會(huì)受到血糖濃度和胰島素含量的影響,當(dāng)血糖濃度過(guò)高或者體內(nèi)缺少胰島素時(shí),會(huì)出現(xiàn)葡萄糖的代謝障礙而引發(fā)糖尿病。目前沒(méi)有一種合適的方法徹底治愈糖尿病,因此準(zhǔn)確、及時(shí)地檢測(cè)人體內(nèi)血糖的濃度對(duì)糖尿病的預(yù)防和控制尤其重要。目前葡萄糖傳感器主要分為兩種,一種是基于葡萄糖氧化的酶?jìng)鞲衅鳎硪环N是具有催化作用的功能化材料的無(wú)
2、酶?jìng)鞲衅鳌C競(jìng)鞲衅骶哂休^高的專一性和選擇性,但活性易受外界因素的影響而降低傳感器的穩(wěn)定性。無(wú)酶?jìng)鞲衅饕蚱渚哂懈叩姆€(wěn)定性、制備方法簡(jiǎn)單及成本低等優(yōu)點(diǎn)而備受青睞。納米材料的問(wèn)世引領(lǐng)傳感器市場(chǎng)的革新,各種各樣的納米材料應(yīng)用于提高傳感器的性能,尤其是碳納米材料,其出色的化學(xué)穩(wěn)定性、導(dǎo)電性、生物相容性等,使它成為構(gòu)建各類分析測(cè)試平臺(tái)的首選材料。
本文以構(gòu)建電化學(xué)無(wú)酶葡萄糖傳感器為目標(biāo),以碳納米材料為基礎(chǔ),研究了新型碳材料的合成,并探索
3、其在電化學(xué)傳感器方面的應(yīng)用。對(duì)無(wú)酶葡萄糖傳感器的檢測(cè)機(jī)理進(jìn)行了分析和總結(jié),考察了碳納米材料與其它納米粒子的復(fù)合材料的催化性能,詳細(xì)的工作主要包括:
1.采用液相剝離法制取均一穩(wěn)定的氧化石墨烯,通過(guò)層層自組裝得到石墨烯紙片,采用化學(xué)還原法將其還原,得到還原石墨烯紙片??疾焓┘埰慕Y(jié)構(gòu)、導(dǎo)電性、柔韌性、穩(wěn)定性及催化性能,以還原石墨烯為工作電極,構(gòu)建電化學(xué)傳感器。
2.通過(guò)電化學(xué)沉積法,將銅納米顆粒均勻沉積到還原性石墨
4、烯電極的表面,構(gòu)建了銅納米花修飾的石墨烯柔性電極。通過(guò)調(diào)控實(shí)驗(yàn)條件,研究了銅納米花的生長(zhǎng)機(jī)制。采用電化學(xué)方法表征不同形貌的銅納米顆粒的催化性能,證明制備的銅納米花比銅納米方塊具有更高的催化性能,該葡萄糖傳感器的檢測(cè)限為0.5μM(S/N=3),靈敏度為58.54 mA cm-2 mM-1,檢測(cè)范圍是2μM~2 mM和2 mM~13mM。該電極具有較好的柔韌性和穩(wěn)定性,彎折100次之后電流響應(yīng)仍為初始響應(yīng)電流的86.1%。銅納米花自身具有
5、比表面積高、活性位點(diǎn)多的特點(diǎn),與石墨烯電極的極好的導(dǎo)電性二者協(xié)同作用,可以極大地提高傳感器的綜合性能。
3.以鴨血為原料,采用一步水熱法合成氮、硫、鐵等多元素共摻雜的碳量子點(diǎn)(N。S。Fe-CDs)。合成方法簡(jiǎn)單,所得量子點(diǎn)具有生物相容性好、熒光性能好等特點(diǎn)。其直徑約為2-4 nm,平均粒徑為2.8 nm,在紫外燈的照射下發(fā)出強(qiáng)烈的藍(lán)色熒光,熒光量子產(chǎn)率為32.6%。對(duì)碳量子點(diǎn)的組分進(jìn)行了分析和表征,證明了該量子點(diǎn)中主要含有碳
6、、氧、氮、硫,以及少量的硫和鐵。通過(guò)光學(xué)方法和電化學(xué)方法證明了該量子點(diǎn)具過(guò)氧化物酶催化活性。以該量子點(diǎn)修飾電極并研究其電化學(xué)性能,結(jié)果證明,該量子點(diǎn)具有較好的電化學(xué)活性,并對(duì)葡萄糖具有較好的電化學(xué)響應(yīng)。以此電極用于檢測(cè)葡萄糖,在中性溶液中對(duì)葡萄糖的檢測(cè)限大約為0.33 mM,檢測(cè)范圍為1 mM到15 mM。
綜上所述,我們以新型碳納米材料構(gòu)建了無(wú)酶葡萄糖傳感器,制備的傳感器對(duì)葡萄糖都具有較好的電化學(xué)響應(yīng),可以用于實(shí)際樣品的檢測(cè)
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