結(jié)合分子束外延和脈沖激光多光束干涉技術(shù)的空間有序InAs-GaAs(001)量子點(diǎn)生長(zhǎng)的研究.pdf

1、InAs/GaAs量子點(diǎn)在量子點(diǎn)半導(dǎo)體激光器、量子點(diǎn)紅外探測(cè)器、單光子光源和量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。半導(dǎo)體量子點(diǎn)的制備方法通常有應(yīng)變自組織生長(zhǎng)和在圖形化襯底上生長(zhǎng)空間有序量子點(diǎn)。自組織生長(zhǎng)的量子點(diǎn)材料缺陷少，光電特性?xún)?yōu)良，但量子點(diǎn)的成核位置隨機(jī)，尺寸和密度難以精確控制，使得量子點(diǎn)材料在實(shí)際應(yīng)用中受到限制。為控制量子點(diǎn)的成核位置，通常采用在圖形化襯底上生長(zhǎng)空間有序量子點(diǎn)的方法。但由于在襯底圖形化的過(guò)程中，需要進(jìn)行反復(fù)的光刻

2、和緩沖層的再生長(zhǎng)，因此不可避免的在襯底中引入缺陷和雜質(zhì)，從而對(duì)量子點(diǎn)及光電器件產(chǎn)生不利影響。為實(shí)現(xiàn)基于量子點(diǎn)材料體系的光電器件的廣泛應(yīng)用，有必要探索開(kāi)發(fā)新的制備方法，以獲得具有良好光電特性的空間有序量子點(diǎn)。
　　論文結(jié)合分子束外延和脈沖激光多光束干涉技術(shù)，探索研究了一種新的空間有序的InAs/GaAs(001)量子點(diǎn)的制備方法，即在量子點(diǎn)的生長(zhǎng)過(guò)程中，對(duì)樣品進(jìn)行脈沖激光四光束干涉的原位輻照。由于激光作用后，樣品表面形貌和化學(xué)組分呈

3、現(xiàn)出與干涉光場(chǎng)對(duì)應(yīng)的周期變化，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)量子點(diǎn)成核位置的調(diào)控。針對(duì)上述的研究目標(biāo)和實(shí)驗(yàn)方案，論文分別研究了分子束外延技術(shù)自組織生長(zhǎng)InAs/GaAs(001)量子點(diǎn)，單光束紫外納秒脈沖激光原位輻照對(duì)InAs/GaAs(001)量子點(diǎn)生長(zhǎng)的影響，激光多光束干涉光刻圖樣及光刻，紫外納秒脈沖激光干涉原位輻照調(diào)控生長(zhǎng)空間有序InAs/GaAs(001)量子點(diǎn)。
　　量子點(diǎn)生長(zhǎng)中應(yīng)需要根據(jù)實(shí)際的需要選取合適的生長(zhǎng)條件，論文首先研究了襯底溫度

4、、生長(zhǎng)速率和InAs沉積厚度等生長(zhǎng)條件對(duì)InAs/GaAs(001)量子點(diǎn)形貌和密度的影響。在較高的襯底溫度和較慢的生長(zhǎng)速率下，In原子在樣品表面的遷移長(zhǎng)度較大，從而有利于形成低密度、大尺寸的量子點(diǎn)，反之則有利于形成高密度、小尺寸的量子點(diǎn)。隨著沉積量的不斷增加，量子點(diǎn)的密度和尺寸也不斷增加，但過(guò)量的沉積則會(huì)產(chǎn)生失配位錯(cuò)。研究結(jié)果為后續(xù)空間有序量子點(diǎn)生長(zhǎng)條件的選擇提供了參考。
　　為研究量子點(diǎn)的生長(zhǎng)過(guò)程中，脈沖激光原位輻照對(duì)InAs

5、/GaAs材料體系的作用效果、作用機(jī)制以及對(duì)量子點(diǎn)生長(zhǎng)的影響，實(shí)驗(yàn)中利用單光束的紫外納秒脈沖激光原位輻照樣品表面。原子力顯微鏡的測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn)，InAs浸潤(rùn)層表面出現(xiàn)顯著的原子層移除和開(kāi)口為橢圓形的納米孔。浸潤(rùn)層表面形貌的變化是由光致電激發(fā)誘導(dǎo)的原子脫附效應(yīng)引起的，而高溫下In原子的不穩(wěn)定、易脫附加劇了這一效果。原位的脈沖激光輻照對(duì)量子點(diǎn)的成核產(chǎn)生重要影響。一方面由于In原子的脫附，使得激光輻照區(qū)域量子點(diǎn)的成核相對(duì)無(wú)輻照區(qū)域的出現(xiàn)延遲，另

6、一方面，較高能量密度的脈沖激光輻照產(chǎn)生的納米孔，由于表面化學(xué)勢(shì)低，成為量子點(diǎn)優(yōu)先成核的位置。研究結(jié)果表明，利用脈沖激光誘導(dǎo)的原子脫附對(duì)樣品表面形貌、化學(xué)組分的改變，可以調(diào)控量子點(diǎn)的生長(zhǎng)。
　　對(duì)激光多光束干涉圖樣和光刻的研究為脈沖激光多光束干涉原位輻照的實(shí)驗(yàn)做了理論上和技術(shù)上的儲(chǔ)備。根據(jù)電磁場(chǎng)理論，多光束激光干涉光場(chǎng)的能量分布是各光束復(fù)振幅之和的平方，相干光的光強(qiáng)比、入射方向和偏振方向是干涉圖樣的重要影響因素。數(shù)值模擬的結(jié)果表明，

7、改變這些因素可以獲得不同分布和不同對(duì)比度的干涉圖樣。利用大功率脈沖激光的燒蝕效應(yīng)可以將干涉圖樣直接轉(zhuǎn)移到半導(dǎo)體樣品表面。實(shí)驗(yàn)中在Epi-ready（用于外延生長(zhǎng)的）和Homo-epitaxial（經(jīng)同質(zhì)外延生長(zhǎng)后的）GaAs基片表面制備了與干涉圖樣對(duì)應(yīng)的周期的納米結(jié)構(gòu)。基于熱傳導(dǎo)模型的樣品表面溫度分布的計(jì)算表明，在光熱效應(yīng)導(dǎo)致的溫度場(chǎng)的作用下，樣品表面出現(xiàn)了材料的移除和熔融物質(zhì)的轉(zhuǎn)移，從而形成最終的表面形貌。此外，激光干涉燒蝕的結(jié)果表明

8、，對(duì)傳統(tǒng)的空間有序量子點(diǎn)生長(zhǎng)，在制備圖形化襯底過(guò)程中不可避免地對(duì)襯底造成損傷，不利于量子點(diǎn)的光電特性。
　　在量子點(diǎn)的生長(zhǎng)過(guò)程中，利用紫外納秒脈沖激光四光束干涉原位輻照調(diào)控生長(zhǎng)了空間有序的 InAs/GaAs(001)量子點(diǎn)。激光輻照后，樣品表面 InGaAs互混層出現(xiàn)與干涉圖樣對(duì)應(yīng)的納米孔和納米島陣列。由于脈沖激光截面能量分布的不均勻，導(dǎo)致樣品表面干涉光場(chǎng)的強(qiáng)度和對(duì)比度隨位置發(fā)生變化，其中在強(qiáng)度低、對(duì)比度高的區(qū)域有利于形成納米孔

9、結(jié)構(gòu)，在強(qiáng)度高對(duì)比度低的區(qū)域有利于形成納米島結(jié)構(gòu)。InGaAs互混層形貌的變化是由光致電激發(fā)誘導(dǎo)的原子脫附效應(yīng)引起的，但由于干涉光場(chǎng)強(qiáng)度的最大值是單光束原位輻照實(shí)驗(yàn)中的3倍，激光的作用效果發(fā)生在表面3至5個(gè)原子層內(nèi)。激光干涉輻照使樣品表面形貌和化學(xué)組分呈現(xiàn)出與干涉光場(chǎng)對(duì)應(yīng)的周期變化，從而對(duì)量子點(diǎn)的生長(zhǎng)產(chǎn)生重要影響。一方面納米島區(qū)域和納米孔以外的區(qū)域是富In的區(qū)域，有利于量子點(diǎn)的提前成核，另一方面納米結(jié)構(gòu)的邊緣是樣品表面吸附的In原子與襯

10、底結(jié)合的優(yōu)先位置，從而也是量子點(diǎn)優(yōu)先成核的位置。對(duì)尺寸較小的納米島結(jié)構(gòu)（尺寸50nm至70nm，高度1至3個(gè)原子層），由于生長(zhǎng)過(guò)程中量子點(diǎn)與浸潤(rùn)層和襯底之間的物質(zhì)交換，納米島被其周?chē)牧孔狱c(diǎn)合并，樣品表面最終呈現(xiàn)有序的量子點(diǎn)陣列。
　　根據(jù)作者的文獻(xiàn)調(diào)研，目前尚未有其他研究組采用類(lèi)似的實(shí)驗(yàn)方法制備空間有序量子點(diǎn)。論文中所述的實(shí)驗(yàn)方法，相比于傳統(tǒng)的圖形化襯底上制備的空間有序量子點(diǎn)，在制備過(guò)程中未引入任何雜質(zhì)，對(duì)襯底的破壞僅限于樣品表