低維碳材料原位組裝納米Fe3O4及其非均相Fenton效能評價.pdf

1、隨著高級氧化技術(shù)在工業(yè)廢水處理領(lǐng)域應(yīng)用的發(fā)展，非均相 Fenton氧化技術(shù)逐漸受到人們的關(guān)注。該技術(shù)有效地克服了傳統(tǒng) Fenton技術(shù)的諸多缺點，大大提高了Fenton反應(yīng)效能。本研究采用多壁碳納米管（MWCNTs）和石墨烯(RGO）等低維碳材料作為載體，通過液相沉積法，原位組裝納米Fe3O4，合成 Fe3O4/碳基非均相 Fenton催化劑，采用 X射線衍射（XRD）、傅里葉紅外光譜（FT-IR）、拉曼光譜（Raman）、掃描電子顯微

2、鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、比表面積（BET）、Zeta電位儀和振動磁強計等表征手段對其進行分析。以甲基橙（MO）作為目標污染物，評價 Fe3O4/碳基復合材料的非均相 Fenton反應(yīng)效能。在單因素實驗基礎(chǔ)上，采用響應(yīng)曲面法（RSM）中心組合設(shè)計（CCD）對其工藝條件進行優(yōu)化，同時對反應(yīng)的動力學做進一步研究。
　　表征測試結(jié)果表明：在保持低維碳材料原有形態(tài)基礎(chǔ)上，成功原位構(gòu)筑納米 Fe3O4晶體，晶體結(jié)晶度良好，粒徑

3、均勻。同時復合催化劑具有巨大的比表面積和良好的磁性。
　　研究結(jié)果表明：Fe3O4/MWCNTs具備最佳催化活性的制備條件為：MWCNTs含量20％、合成溫度95℃、合成時間2 h，此條件下制得的復合催化劑在用量為2 g/L時可使MO脫色率達到99.38％；Fe3O4/RGO的最佳制備條件為：RGO含量10％、合成溫度95℃、合成時間2 h，此條件下制得的復合催化劑在用量為1 g/L時可使MO脫色率達到93.99％。通過體系對比試

4、驗和循環(huán)使用實驗發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e3O4/碳基復合催化劑的催化活性明顯高于純 Fe3O4，在保持較高催化效能的情況下可以重復使用，可磁分離回收。同時，紫外可見吸收光譜分析表明MO染料分子已被完全礦化為H2O和CO2。
　　單因素實驗研究表明：隨著溶液初始pH值和H2O2濃度的增大，MO脫色率呈現(xiàn)先升高后降低的變化趨勢，隨催化劑用量、反應(yīng)溫度和初始MO濃度的提高，MO脫色率隨之增大。在此基礎(chǔ)上，通過 RSM構(gòu)建了反應(yīng)的二次多項式預測模型，利

5、用方差分析(ANOVA)、等高曲線圖和兩兩因素交互影響的3D響應(yīng)曲面，確定Fe3O4/MWCNTs非均相Fenton反應(yīng)降解MO的最佳工藝參數(shù)為：pH值2.7、H2O2濃度12.3 mM，催化劑用量2.9 g/L、反應(yīng)時間39.3 min，此條件下 MO實際脫色率為99.86％，與預測值101.85％相對誤差為1.99％，說明實驗所構(gòu)建的模型是準確可靠的；同時，F(xiàn)e3O4/RGO復合催化劑非均相 Fenton反應(yīng)降解 MO的最優(yōu)工藝參數(shù)

6、值為：pH值2.9、H2O2濃度為16.5mM，催化劑用量2.5 g/L、反應(yīng)時間33.5min，此條件下的MO實際脫色率為99.98％，與預測值100.336％的相對誤差為0.338％，表明實驗所構(gòu)建的模型具有較好的準確性和可靠性。
　　動力學研究表明：不同反應(yīng)條件下，F(xiàn)e3O4/碳基非均相Fenton降解MO的過程均符合一級反應(yīng)動力學的特征。考察初始 pH值、H2O2濃度、催化劑用量、反應(yīng)溫度和MO初始濃度對反應(yīng)速率常數(shù)k的影