超輕多功能石墨烯復合海綿的制備及其應用研究.pdf

1、石墨烯海綿是基于石墨烯納米片構成的三維多孔材料，它具有超輕密度、高孔隙率、高比表面積等特點，因此在石墨烯材料中備受關注。大量的研究表明石墨烯海綿在能源、環(huán)境、電子等領域中有著良好的應用價值。此外，三維石墨烯海綿比二維石墨烯納米片更容易操控，是將石墨烯的優(yōu)良性能應用在實際領域中的一種有效途徑。本論文主要研究三維石墨烯海綿的不同制備方法及其帶來的結構變化對海綿綜合性能的影響。通過引入不同的功能填料后，根據不同的制備方法能夠得到不同結構的三維

2、石墨烯海綿，而這些結構以及功能填料的種類賦予復合海綿不同的性能，所制備的海綿不僅都能夠作為超級電容器電極，還能夠根據自身結構特點應用在其他領域中，因而具備多功能性的特點。
　　首先對結構、性能與石墨烯最相近的石墨烯納米帶作為功能填料進行了研究。我們將其與石墨烯片復合，利用直接冷凍干燥的方法制備成高孔隙率、超低密度、具有優(yōu)異壓縮性和彈性的復合海綿。該復合海綿由石墨烯復合納米片相互搭接構成，在海綿內部結構中，由于范德華力及碳碳雙鍵的相

3、互作用，石墨烯納米帶緊緊的吸附在石墨烯片表面組成了該復合海綿的孔壁，從而提高了海綿的力學強度。將復合海綿作為超級電容器的電極，其比電容最高能夠達到256F g-1，引入導電聚合物聚吡咯后形成的石墨烯納米帶-石墨烯-聚吡咯三元體系復合海綿的比電容可以進一步提高至537F g-1。大孔結構、穩(wěn)定的性能使得復合海綿還具有較高的吸附有機溶劑及油劑性能（吸附量從100到350g g-1），可以作為水處理材料。
　　基于上述研究結果，為了一進

4、步提高復合海綿的力學強度，我們設計了另一種通過“浸漬-還原”法制備的以碳化纖維作為三維骨架的石墨烯海綿。該復合海綿以纖維素組成的三維材料（煙頭）作為模板，通過浸泡在氧化石墨烯溶液中，隨后高溫還原的方法制備得到。該復合海綿具有超輕密度（ρ=7.6mg cm-3）的同時卻具有較高的力學強度，其最大壓縮強度高達0.07MPa，且能夠承受自身質量4000倍的重物。海綿內部結構是由石墨烯納米片包裹的碳化纖維相互交織纏繞，進而組成了三維多孔結構，將

5、其組裝成超級電容器后，比電容為28.9F g-1;該海綿獨特的結構使得其在電磁波吸收領域中具有出色的表現：其有效電磁波反射損耗（<-10dB）帶寬能夠達到4.1GHz，最高反射損耗值高達-30.53dB；引入導電聚合物聚吡咯以后，三元體系的復合海綿壓縮強度進一步提高到0.09MPa，電磁波反射損耗值提升至-45.12dB。
　　改變制備的方法，通過引入尿素與纖維素在高溫條件下發(fā)生反應，能夠制備出氮摻雜石墨烯“接枝”在碳化纖維上的復

6、合海綿。該復合海綿是由氮原子摻雜的石墨烯“生長”在碳化纖維上，再通過碳化纖維相互纏繞構成了三維多孔結構。由于雜原子的引入，該碳化纖維增強的石墨烯復合海綿電容性能得到提高，將其組裝成超級電容器后，比電容值能夠達到107.5F/g-1。此外，這種“接枝”的結構也使得該碳化纖維增強復合海綿具有優(yōu)異的彈性性能，壓縮形變達到60％時仍能完全彈性恢復；而多孔結構、親油疏水的特點使其成為一種理想的吸附材料。
　　除了引入碳材料以外，我們還提出了

7、通過“電化學沉積-浸漬-還原”法制備一種尚未見報道的、以三維聚吡咯作為骨架的石墨烯復合海綿。首先將鎳泡沫作為模板，通過電化學沉積的方法將聚吡咯沉積在鎳泡沫上，將基底刻蝕掉得到柔性的三維聚吡咯骨架。該骨架獨特的結構，使其除了能夠作為制備石墨烯復合海綿的基底，還能夠直接作為壓力傳感器電極、超級電容器電極等；通過“浸漬-還原”的方法，將石墨烯涂覆在該骨架的表面，我們制備了區(qū)別于傳統(tǒng)結構的新型聚吡咯增強石墨烯復合海綿，該復合海綿的拉伸強度為20