時間分辨電子動量譜儀的研制及相關(guān)實驗.pdf

1、物質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)，特別是原子核的空間排布和電子的密度分布，決定了其物理和化學(xué)性質(zhì)。對原子分子電子結(jié)構(gòu)或者軌道波函數(shù)的認(rèn)識，特別是和化學(xué)性質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)相關(guān)的前線軌道，直接影響了人們對化學(xué)性質(zhì)的認(rèn)識和化學(xué)反應(yīng)機理的了解。隨著泵浦-探測技術(shù)的應(yīng)用，人們已經(jīng)開始邁入了電子結(jié)構(gòu)實時演化探測的大門，在超快動力學(xué)的研究上取得了突出的成果。電子動量譜學(xué)是一種獨特的研究原子分子電子結(jié)構(gòu)的實驗手段，可以獲得分子軌道動量空間的電子密度分布，經(jīng)過幾十年的發(fā)展，在

2、動量空間分子軌道成像方面顯現(xiàn)出其非常獨特的優(yōu)越性。本論文的主要工作是將泵浦探測技術(shù)和電子動量譜學(xué)技術(shù)結(jié)合在一起研制一臺納秒時間分辨的電子動量譜儀，用來探測激發(fā)態(tài)分子在演化過程中電離能和電子動量分布隨時間的演化，從而研究分子激發(fā)態(tài)動力學(xué)。譜儀已經(jīng)設(shè)計搭建完畢，得到了初步的調(diào)試結(jié)果。此外在日本東北大學(xué)高橋研究組聯(lián)合培養(yǎng)期間，用該組的時間分辨電子動量譜儀對甲苯分子單重態(tài)第一激發(fā)態(tài)S1(π，π*)進行了研究，得到了S1態(tài)的電離能譜和電子動量分布

3、。論文另外一部分工作是對分子軌道電子動量分布的振動效應(yīng)的研究。對乙醇和三甲撐氧分子的電子動量譜學(xué)研究表明某些軌道的電子動量分布受分子振動的影響很大，在傳統(tǒng)和時間分辨的電子動量譜學(xué)研究中都需要仔細(xì)考慮包括振動效應(yīng)在內(nèi)的各種因素對軌道波函數(shù)的影響。
　　論文的內(nèi)容共分為六章，各章內(nèi)容如下:
　　第一章概述了超快動力學(xué)成像概念和相關(guān)實驗技術(shù)、電子動量譜學(xué)的原理和譜儀的發(fā)展以及電子動量分布理論評估需要考慮的問題，并引出了發(fā)展時間分辨

4、電子動量譜儀的想法;
　　第二章介紹了時間分辨電子動量譜儀的設(shè)計，包括總體設(shè)計、光學(xué)系統(tǒng)、脈沖電子槍、能量分析器、探測器、電子學(xué)系統(tǒng)、供電系統(tǒng)和真空及磁屏蔽等。
　　第三章展示了時間分辨電子動量譜儀的初步調(diào)試結(jié)果。
　　第四章介紹了在日本東北大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)期間用該組的時間分辨電子動量譜儀對甲苯分子S1(π，π*)激發(fā)態(tài)的研究結(jié)果。
　　第五章介紹了電子動量譜學(xué)方法對乙醇分子構(gòu)象的實驗和理論研究，考慮振動效應(yīng)后，實驗