表面等離激元光近場特性及對光學非線性的增強和調(diào)控研究.pdf

1、表面等離激元光子學研究金屬納米結(jié)構(gòu)表面的自由電子集體振蕩（表面等離激元）影響下的光的近場和遠場。在近場方面，表面等離激元共振及耦合會極大地局域和增強近場，在突破衍射極限和超敏感探測等方面有廣泛的應(yīng)用。在遠場方面，金屬納米結(jié)構(gòu)的可調(diào)的光吸收和散射，與尺寸、形狀和周圍介質(zhì)介電常數(shù)等有關(guān)；等離激元納米天線可調(diào)控發(fā)射體遠場發(fā)射的強度、方向和偏振；各類金屬納米波導可實現(xiàn)遠距離的傳輸和發(fā)射。表面等離激元引起的近場分布常常依賴于入射光的偏振方向，相對

2、于線偏振，圓偏振的情況研究較少，但其是圓二色性、旋光色散、旋光拉曼等光學性質(zhì)和應(yīng)用的基礎(chǔ)，相關(guān)的研究正在形成等離激元圓二色性、等離激元旋光拉曼等研究方向。本文主要研究金屬納米顆粒多聚體的表面等離激元光近場和旋光性，以及等離激元納米線的近場對石墨烯非線性光學效應(yīng)的增強和調(diào)控，取得了以下研究結(jié)果：
　?。?）在簡單的不對稱三顆粒體系中，發(fā)現(xiàn)了近場巨大的圓二色性，闡明了其形成機理，并提出了相應(yīng)的調(diào)控手段。金屬納米顆粒三聚體是最簡單的對光

3、旋轉(zhuǎn)敏感的顆粒體系，熱點在左旋和右旋激發(fā)下會表現(xiàn)出亮暗不同，廣義Mie理論計算分析發(fā)現(xiàn)這是由于圓偏振的兩個分量引起的近場干涉相長/相消。通過調(diào)控三聚體的幾何，可得到巨大的局域圓二色性，對于532 nm波長入射光，在銀納米顆粒（球半徑40 nm，面間距1 nm）直角三聚體的間隙中可得到接近1的近場圓二色響應(yīng)。近場圓二色性對幾何和周圍環(huán)境折射率極度敏感性。
　?。?）實驗研究了一種三維的金屬薄膜-金屬顆粒復合體系，研究表明，利用其表面

4、等離激元近場熱點，該復合體系可作為表面增強拉曼散射的基底，具有良好的穩(wěn)定性和可重復性。通過在納米纖維層上真空蒸鍍一層納米銀膜，可得到微納起伏的金屬表面。相對于平整表面，其在滴加金屬納米顆粒時，能形成更多熱點，單位面積上產(chǎn)生更強的表面增強拉曼信號。
　　（3）分析和對比了金屬納米顆粒和納米線的三階光學非線性，揭示了非線性光吸收的一些特征和規(guī)律。在低功率時，等離激元共振帶漂白，導致吸收減小，出現(xiàn)可飽和吸收；當功率較大時，根據(jù)金屬納米結(jié)

5、構(gòu)（幾何和材料）、周圍環(huán)境、入射激光參數(shù)等的不同，可能會出現(xiàn)自由載流子吸收、激發(fā)態(tài)吸收、雙光子吸收等一種或多種情況。雖然實際情況千差萬別，但發(fā)現(xiàn)一般溶液中銀納米線的可飽和吸收向反飽和吸收的轉(zhuǎn)變大概出現(xiàn)在入射功率為0.1到20 GW/cm2的范圍內(nèi)。
　?。?）通過Z-scan和pump-probe測量，發(fā)現(xiàn)了等離激元納米線近場對石墨烯三階非線光學性質(zhì)以及載流子動力學的調(diào)控作用。銀納米線的引入，使得石墨烯的可飽和吸收得到增強，載流子