固定化漆酶-介體體系催化氧化木纖維制造無膠纖維板的研究.pdf

1、學校代碼：10225學號：B16004學位論文固定化漆酶／介體體系催化氧化木纖維制造無膠纖維板的研究指導教師姓名：申請學位級別：論文提交日期：授予學位單位：胡建鵬郭明輝教授博士2016年4月東北林業(yè)大學東北林業(yè)大學學科專業(yè)：木材科學與技術論文答辯日期：2016年6月授予學位日期：2016年7月答辯委員會主席：論文評閱人：聾必符素大學摘要摘要針對傳統(tǒng)人造板產(chǎn)品中游離甲醛釋放量高，以及生物酶在利用過程中存在活性不穩(wěn)定、成本偏高、不可回收利用

2、等科學問題，論文通過合成磁性固定化漆酶，系統(tǒng)開展以東北地區(qū)常見樹種落葉松、紅松、楊樹等混合木纖維為原料，構建磁性固定化漆酶／介體體系對木纖維進行催化氧化處理，在熱壓條件下制造無膠纖維板的研究。論文旨在系統(tǒng)研究固定化漆酶／介體體系催化氧化木纖維制造纖維板的優(yōu)化工藝，深入揭示磁性固定化漆酶／介體體系催化氧化木纖維在熱壓條件下的自膠合成板機理；并在試驗室邊界范圍內對無膠纖維板的制造過程進行環(huán)境效應評價，詳細解析各制造工藝環(huán)節(jié)的環(huán)境負荷。論文主

3、要研究內容及結論如下：(1)磁性固定化漆酶的合成及其性能研究采用改進的St6ber法合成了“嵌入式”結構Si02／Fe304復合磁性載體；以APTES為偶聯(lián)劑、戊二醛為交聯(lián)劑，通過化學交聯(lián)反應成功合成磁性固定化漆酶，并提出磁性固定化酶的合成機理。固定化漆酶的飽和磁化強度13327emu／g，矯頑力幾乎為零，接近超順磁性。固定化酶活為65020U／g載體，漆酶固載量為61354105mg／g載體，酶活性回收率為534431％。固定化酶的最

4、適反應pH為35，最適反應溫度50℃；與游離酶相比，固定化酶表現(xiàn)出優(yōu)良的熱穩(wěn)定性、貯存穩(wěn)定性及操作穩(wěn)定性。(2)磁性固定化漆酶／介體體系催化氧化木纖維表面特性研究在漆酶／介體體系以及固定化酶／介體體系處理纖維樣品中均檢測到穩(wěn)定的苯氧自由基(ROS)信號。與對照樣相比，固定化酶和固定化酶／ABTS介體體系處理樣品的纖維表面木質素含量降低；各種酶處理樣品沒有顯示出明顯的化學結構變化；纖維表面層狀雜質被去除，并顯示出木質素聚合和解聚的微觀形貌

5、特征。固定化漆酶／介體體系處理木纖維樣品的相對結晶度(CrI)提升了95％，持水力(WHC)值提高到1462g／g。(3)磁性固定化漆酶／介體體系催化氧化木纖維制造無膠纖維板工藝優(yōu)化研究根據(jù)BBD響應曲面法實驗設計，制造出均值厚度27mm、均值密度0789／cm3的無膠纖維板材料，并分別建立了以靜曲強度(MOR)、彈性模量(MOE)、內結合強度(IB)、24h吸水厚度膨脹率(24hTS)為目標函數(shù)的響應面回歸模型。模型方差分析結果表明，

6、響應值與回歸模型均存在高度顯著關系(P值00001)?；貧w模型預測獲得無膠纖維板最優(yōu)工藝參數(shù)為：催化時間為64min，酶用量為21U／g，反應溫度為52。C。各試驗因子以及因子間的交互作用對纖維板的理化性能均存在顯著或高度顯著影響。驗證試驗表明，材料的靜曲強度為334MPa、彈性模量為3328MPa、內結合強度為083MPa、24h吸水厚度膨脹率137％。四項指標的測試值與模型預測值間的偏差率均低于7％。無膠纖維板材料的主要理化性能滿足