磷摻雜碳基材料的設計、合成及其催化性能的研究.pdf

1、為了滿足日趨增長的工業(yè)生產需求，綠色、高效的催化劑的研究和開發(fā)引起了廣泛的關注。碳基材料由于其價格低廉，毒性低，生物相容性好，同時具有較好的穩(wěn)定性，在催化，生物，光電和傳感等領域中具有很大的潛力。近年來的研究發(fā)現，非金屬雜原子在碳結構中的摻雜能夠提高原始碳材料的催化性能。本文中，通過改進的合成方法，合成了磷摻雜的大孔碳球、碳點和活性炭及以磷摻雜碳點為基礎的復合催化劑，并探究摻雜對性質的改變以及它們在催化方面的應用，主要內容包括以下幾個方

2、面：
　?。?）使用植酸作為原料，采用模板法合成了具有高比表面積的磷摻雜大孔碳球，該大孔碳球的比表面積為574.68 m2 g-1，最高磷含量達到6％。通過掃描電鏡（SEM）、透射電鏡（TEM）以及 X射線粉末衍射（XRD）表征證實了其具有大孔結構，X射線光電子能譜（XPS）、元素分析（EDS）和紅外（FT-IR）表征證明了磷元素的成功摻雜。將其應用于催化氧化環(huán)辛烯的反應中，一系列實驗結果表明，由于其具有的獨特孔狀結構、較高的比表

3、面積和磷元素摻雜產生的大量活性位點，該新型催化劑在比較溫和的條件下對于環(huán)辛烯的催化氧化具有較高的轉化率和選擇性（分別達到50.69%和88.47%）。
　?。?）通過一種簡便的電化學刻蝕法制備了磷摻雜碳點，該碳點在高分辨透射（HRTEM）下顯示尺寸大約在3到5 nm之間，EDS、XPS和FT-IR表征證明了磷元素的成功摻雜，同時該碳點具有獨特的紫外和熒光特性。將該磷摻雜碳點應用于催化氧還原反應（ORR），結果顯示磷摻雜碳點具有較正

4、的起峰電位和較大的電流密度，同時具有很好的穩(wěn)定性和抗甲醇能力。我們通過調控制備過程中的原料比例獲得了具有不同磷元素含量的磷摻雜碳點，并進一步闡述了磷含量對于電催化活性的影響。
　?。?）使用攪拌的方法獲得了金納米粒子和磷摻雜碳點的復合物，通過TEM、XRD、Raman以及熒光（PL）等方法表征了該復合物的結構和形貌特征，并應用于催化 ORR。研究發(fā)現在可見光照射條件下金納米粒子在復合物中能夠進一步增強磷摻雜碳點的光響應，它們的協同

5、交互作用極大提高了單獨組分的催化性能。與傳統的Pt/C催化劑相比，該復合物在可見光照射下有著相似的起峰電位和電流密度，同時具有更高的穩(wěn)定性和抗甲醇能力。同時，磷含量的提高也能增強該復合物的電催化氧還原反應的能力。
　?。?）通過在光照條件下的簡單攪拌合成了磷酸鈷和磷摻雜碳點的復合物，通過SEM、TEM、XRD、FT-IR、Raman以及PL等方法表征了該復合物的結構和形貌特征，并應用于催化水氧化（OER）。實驗結果表明該復合物具有

6、很好的電催化活性，表現為較低的過電勢、大的電流密度以及較小的塔菲爾斜率。同時，磷摻雜碳點在磷酸鈷表面形成的保護層增強了該復合物的穩(wěn)定性。
　?。?）使用三苯基膦作為磷源，通過加熱的方法制備了磷摻雜活性炭，并運用SEM、TEM、XRD、FT-IR和Raman等表征手段研究了磷摻雜活性炭的形貌和結構，將其應用于催化 ORR。研究發(fā)現通過對原始活性炭的預處理，能提高磷元素在活性炭中的摻雜量。該磷摻雜活性炭在堿性條件下具有較正的起峰電位和