稀土摻雜YAG熒光膜的制備與發(fā)光性能研究.pdf

1、YAG:Ce3+熒光材料轉(zhuǎn)換白光LED具有發(fā)光效率高、能耗低、壽命長(zhǎng)和安全可靠等優(yōu)點(diǎn)，是新一代全固態(tài)照明光源，在照明市場(chǎng)中占據(jù)不可代替的地位。但是，商業(yè)YAG:Ce3+熒光粉體顆粒較大且形貌不規(guī)則分布不均勻，不可避免地產(chǎn)生背反射與背散射，導(dǎo)致能量轉(zhuǎn)換效率下降；此外，熒光粉/環(huán)氧樹脂層的差導(dǎo)熱性會(huì)引起熒光材料溫度猝滅，環(huán)氧樹脂層受長(zhǎng)時(shí)間的熱輻射會(huì)泛黃或發(fā)生脫落，降低白光LED使用的穩(wěn)定性與壽命。透明YAG:Ce3+熒光膜有著更小與更均勻的

2、顆粒尺寸、更強(qiáng)的附著力、更好的導(dǎo)熱性、特別是有著較小的背反射與背散射效應(yīng)，被認(rèn)為是作為白光LED良好熒光轉(zhuǎn)換層，受廣泛研究者所關(guān)注。論文研究的出發(fā)點(diǎn)是制備可應(yīng)用在白光 LED上的高效發(fā)光性能的稀土摻雜 YAG熒光膜，研究所取得結(jié)果如下：
　　1.采用粉末靶材在石英基片上制備YAG:3.3％Ce3+熒光膜，對(duì)濺射過程中的濺射功率、氧氣含量與退火工藝對(duì)沉積速率及性能的影響進(jìn)行系統(tǒng)研究。由于粉末靶原子的表面結(jié)合能低于傳統(tǒng)高溫?zé)Y(jié)陶瓷靶，

3、薄膜的沉積速率得到了提高，達(dá)1.2μm/h。在最佳工藝條件下濺射2h，沉積薄膜厚度達(dá)2.92μm，經(jīng)在H2/Ar還原氣氛1100℃燒結(jié)10 h，薄膜為純相YAG膜，在450 nm激發(fā)下，發(fā)光量子產(chǎn)率達(dá)23%。
　　2.采用具有高溶解能力的乙二醇作為溶膠的溶劑，實(shí)現(xiàn)了高濃度溶膠下制備YAG:3.3%Ce3+熒光膜，涂膜40層，所制備YAG:Ce3+熒光膜為80 nm顆粒緊密堆積而成，厚度達(dá)4.3μm。所制備YAG:Ce3+熒光膜在可

4、見光區(qū)域有著良好的透光性的同時(shí)，在藍(lán)光區(qū)有著強(qiáng)吸收峰，發(fā)光量子產(chǎn)率達(dá)47%，可作為在白光LED的熒光轉(zhuǎn)換層。
　　3.以硝酸鹽為原材料、尿素與氨基乙酸為輔助燃料采用溶膠燃燒法在較低溫條件下制備了YAG:3.3%Ce3+熒光膜，在40層重復(fù)涂膜，膜層為大小約50 nm顆粒緊密堆積而成，膜厚達(dá)5.1μm。所制備的YAG:3.3%Ce3+熒光膜在藍(lán)光區(qū)有著強(qiáng)吸收峰，波長(zhǎng)大于500 nm處有著良好的透光性，發(fā)光量子產(chǎn)率達(dá)56%。所YAG:

5、3.3%Ce3+熒光膜可應(yīng)用在白光LED的封裝，在8V電壓，100 mA電流驅(qū)動(dòng)下，發(fā)光效率為82 lm/W，色溫為4536K，顯色指數(shù)為75.6。
　　4.研究了石榴石母體結(jié)構(gòu)對(duì)Ce3+發(fā)光特性的影響。利用更大離子半徑的 Tb3+與Gd3+取代Y3+所在12面體位置，會(huì)增大晶體的晶場(chǎng)分裂能與晶格畸變效應(yīng)，因此 Ce3+的發(fā)光光譜半峰寬與峰值波長(zhǎng)呈現(xiàn)了寬化與紅移。以鈧離子取代鋁離子，發(fā)光光譜半峰寬呈現(xiàn)了寬化，但沒有發(fā)生紅移。適當(dāng)增

6、大石榴石的晶胞體積可減小 Ce3+發(fā)生熒光猝滅的概率從而提高發(fā) Ce3+的發(fā)光強(qiáng)度；Ce3+發(fā)光峰的寬化與紅移有效改善白光LED的發(fā)光性能，以TAG:3.3%Ce3+熒光膜所封裝的白光LED的發(fā)光效率達(dá)72 lm/W，色溫為4888 K，顯色指數(shù)79.2；以(Y0.7Gd0.3)3Al5O12:3.3%Ce3+熒光膜所封裝的白光LED的發(fā)光效率為88 lm/W，色溫為4356 K，顯色指數(shù)達(dá)78.3，而以(Y0.25Gd0.75)3Al

7、5O12:3.3%Ce3+熒光膜所封裝的白光LED，有著更高的顯色指數(shù)81.2。
　　5.論文研究了在YAG母體中Ce3+→Eu3+與Ce3+→Pr3+能量傳遞過程對(duì)熒光膜發(fā)光特性的影響，YAG:Ce3+/Eu3+與YAG:Ce3+/Pr3+熒光膜在紅光區(qū)的發(fā)光性能均得到了提高，分別在610 nm與611 nm出現(xiàn)了尖銳的發(fā)光峰。Eu3+的共摻雜會(huì)引起母體中的 Ce3+離子發(fā)生熒光猝滅，因此，雖然其在紅光區(qū)的發(fā)光得到了提高，但熒光

8、膜的整體發(fā)光強(qiáng)度大幅度的下降；在 YAG:Ce3+/Pr3+熒光膜中，當(dāng) Pr3+的摻雜濃度小于0.75%時(shí)，發(fā)光光譜的強(qiáng)度仍可保持在95%以上。首次制備的Y0.7Gd0.3AG:3.3%Ce3+,0.5%Pr3+熒光膜的發(fā)光峰紅移到550 nm，在611 nm的尖銳的紅光發(fā)射峰，其發(fā)光光譜強(qiáng)度相對(duì)YAG:3.3%Ce3+也得到了提高，對(duì)封裝的白光LED性能得到了改善，發(fā)光效率為84 lm/W，顯色指數(shù)為83.4，色溫為4327 K。<

9、br>　　6.論文以共摻雜能量傳遞敏化劑來增強(qiáng)熒光膜對(duì)激發(fā)光的吸收能力而提高了所制備熒光膜的發(fā)光特性。由于母體中含有高濃度的激發(fā)躍遷為4f→5d的Tb3+離子，所制備的 YTbAG:5%Eu3+與YTbAG:3.3%Ce3+在紫外區(qū)有著超強(qiáng)吸收峰，因此在275 nm激發(fā)條件下，在能量傳遞的作用下增強(qiáng)了所制備熒光膜的發(fā)光光譜強(qiáng)度。所制備的 YTbAG:3.3%Ce3+熒光膜在275 nm激發(fā)下有著明亮的黃綠光發(fā)射；YTbAG:x%Eu3+