氧還原反應(yīng)催化材料及少鉛鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的研究.pdf

1、當(dāng)今世界，能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題日益嚴(yán)重，對(duì)現(xiàn)有化石能源進(jìn)行高效清潔利用或開(kāi)發(fā)新型可再生能源是解決以上問(wèn)題的有效途徑。本文針對(duì)氫氧(H2-O2)燃料電池陰極催化劑以及鈣鈦礦太陽(yáng)能電池光吸收材料領(lǐng)域存在的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題進(jìn)行了以下兩個(gè)方面的研究。
　　燃料電池(Fuel Cells，F(xiàn)Cs)是一種將燃料中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置，具有能源利用效率高、清潔環(huán)保、攜帶方便等優(yōu)點(diǎn)，已被實(shí)際應(yīng)用于多個(gè)領(lǐng)域。但是由于其陰極氧還原反應(yīng)(Ox

2、ygen Reduction Reaction，ORR)所使用的電催化劑(貴金屬鉑，Pt)價(jià)格昂貴，F(xiàn)Cs的商業(yè)化進(jìn)程受到嚴(yán)重影響。開(kāi)發(fā)非鉑ORR電催化材料是解決這一瓶頸問(wèn)題的重要途徑。二維碳材料，尤其是摻氮石墨烯，具有比表面積大、電子傳導(dǎo)能力強(qiáng)、熱穩(wěn)定性好、機(jī)械強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是有希望替代Pt的ORR陰極電催化材料。目前已報(bào)道的摻氮石墨烯在堿性介質(zhì)中具有優(yōu)良的ORR催化活性，但其在酸性介質(zhì)中的ORR催化活性較差。針對(duì)這一問(wèn)題，本文

3、采用尿素作氮源，通過(guò)調(diào)控氧化石墨烯和尿素的熱解溫度，制備了一系列摻氮石墨烯，將其應(yīng)用于ORR并進(jìn)行了一系列結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)性能研究。研究結(jié)果表明，摻雜石墨烯中N元素有多種存在方式（如吡咯N和吡啶N），熱解溫度影響N元素分布，其中，結(jié)構(gòu)缺陷度高、各種N形態(tài)分布均衡的摻雜石墨烯在堿性介質(zhì)和酸性介質(zhì)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR催化活性。
　　作為光伏電池，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（Perovskite Solar Cells，PSCs）是當(dāng)今光電領(lǐng)域

4、的研究前沿。2012年至今，PSCs能量轉(zhuǎn)化效率取得了重大突破，目前已超過(guò)20％。PSCs所使用的光吸收材料為有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鉛鹵鈣鈦礦(APbX3)，其含有的重金屬元素鉛能夠在生物體內(nèi)累積，使人中毒，對(duì)環(huán)境也有潛在危害，這使得PSCs的大規(guī)模商業(yè)化前景暗淡。因此，對(duì)PSCs少鉛化、無(wú)鉛化的研究勢(shì)在必行。為了保證鈣鈦礦的三維結(jié)構(gòu)不被破壞，本文采用與鉛離子等價(jià)且離子半徑接近的鍶離子來(lái)部分替代鉛離子，制備了一系列少鉛鈣鈦礦材料CH3NH3Sr

5、xPb(1-x)I3，并將其應(yīng)用于少鉛PSCs器件來(lái)進(jìn)行研究。本文系統(tǒng)研究了鍶元素?fù)诫s對(duì)鈣鈦礦光吸收材料晶體結(jié)構(gòu)、形貌、吸光性以及器件光電性能的影響。研究表明，一方面，鍶元素取代少量鉛元素并沒(méi)有改變鈣鈦礦原有晶體結(jié)構(gòu);另一方面，鍶元素的加入可以改善鈣鈦礦對(duì)氧化鈦多孔層的覆蓋率。其中，30％鍶取代量的CH3NH3Sr0.3Pb0.7I3可見(jiàn)光吸收強(qiáng)度優(yōu)于全鉛CH3NH3PbI3，但是基于少鉛CH3NH3Sr0.3Pb0.7I3的PSCs光