低維石墨炔及其同素異形體系統(tǒng)熱輸運(yùn)研究.pdf

1、姚承軍：低維石墨炔及其同素異形體系統(tǒng)熱輸運(yùn)研究摘要石墨烯是一種由碳原子構(gòu)成的單層拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，具有高熱導(dǎo)率和載流子遷移率，且化學(xué)、熱穩(wěn)定性良好。與之相類似的是石墨炔，它是石墨烯的同素異形體，也是單原子層拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，不同的是石墨烯是以sp2雜化軌道形成的二維結(jié)構(gòu)，而石墨炔則是以sp和sp2雜化形成的二維結(jié)構(gòu)，并擁有更豐富的碳化學(xué)鍵。石墨炔具有和石墨烯一些相似的優(yōu)良性質(zhì)，比如化學(xué)、熱穩(wěn)定性良好，具有較高的載流子遷移率，并且可以作為儲(chǔ)鋰和儲(chǔ)氫的材料

2、，這些優(yōu)良的物理性質(zhì)使得石墨炔在存儲(chǔ)能量方面以及納米光電器件方面潛在著廣泛的應(yīng)用前景，其熱學(xué)方面的性能是它能否進(jìn)行廣泛應(yīng)用的基礎(chǔ)。目前為止，人們對(duì)石墨炔的研究主要集中在光學(xué)、力學(xué)和電學(xué)等方面，對(duì)其熱學(xué)方面性質(zhì)的報(bào)道還比較少。本文主要采用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究石墨炔系統(tǒng)的熱輸運(yùn)性質(zhì)。首先，我們構(gòu)建了石墨炔系統(tǒng)(graphyne，graphdiyne和squarographenes)的分子動(dòng)力學(xué)模型，選取rebo勢(shì)函數(shù)，采用非平衡交

3、換速度的方法研究了相同寬度下的石墨炔系統(tǒng)的導(dǎo)熱系數(shù)與體系長(zhǎng)度之間的關(guān)系；以及在同一長(zhǎng)度下，改變寬度，研究其導(dǎo)熱系數(shù)的變化情況；最后再探究邊界條件對(duì)導(dǎo)熱系數(shù)的影響。模擬結(jié)果表明：在500K溫度下，1)熱導(dǎo)率隨模擬尺寸的增加而逐漸增大，且與體系長(zhǎng)度存在著冪律關(guān)系，即roC∥。其中熱導(dǎo)率的大小順序?yàn)椤?。arogr卻h。。唯印hyn。b訕diyne)且gr，一aphynegraphdiyne納米帶中存在著極長(zhǎng)的聲子平均自由程，熱導(dǎo)率并未隨其長(zhǎng)度

4、的變化而達(dá)到收斂，而當(dāng)長(zhǎng)度超過1200nlTl時(shí)，squarographene納米帶的熱導(dǎo)率將趨于收斂。2)隨著模擬寬度的增加，熱導(dǎo)率也顯著增加，這與經(jīng)典的聲子邊界散射理論一致，但增大的幅度越來越小，最終趨于收斂。3)在模擬尺寸相同的情況下，在x、Y、z三個(gè)方向上分別施加周期、自由和周期邊界條件的熱導(dǎo)率明顯比施加自由、自由和周期邊界條件的熱導(dǎo)率大。其次，我們接著用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了石墨烯及其同素異形體超石墨烯納米帶的熱輸運(yùn)性質(zhì)

5、，后者結(jié)構(gòu)與石墨烯類似，都是六角型蜂窩狀結(jié)構(gòu)，不同的是超石墨烯是在苯環(huán)上添加乙炔鍵而形成的單層拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，不但有苯環(huán)自身的sp2鍵，而且乙炔鍵中還存在著Sp鍵，且它會(huì)是繼石墨烯之后的又一個(gè)無間隙半導(dǎo)體。模擬結(jié)果表明：500K溫度下，1)超石墨烯納米帶的熱導(dǎo)率遠(yuǎn)小于石墨烯的熱導(dǎo)率，當(dāng)長(zhǎng)度為12“m時(shí)，石墨烯納米帶的熱導(dǎo)率為690W(mK)～，而超石墨烯納米帶的熱導(dǎo)率只有228w(mK)～。2)超姚承軍：低維石墨炔及其同素異形體系統(tǒng)熱輸運(yùn)研究

6、AbstractGrapheneiscomposedofsinglelayedcarbonatoms、析t11highthermalconductivityandcarriermobilityandwithstablechemicalpropertiesAsthegraphene’Sallotrope，thecorrespondinggraphynealsohasasingleatomiclayertopologyButthegraph

7、emehastwo—dimensionalstructurewithsp2hybridorbitals，whilegraphyneisbasedonthehybridacetylenespandsp2carbonbondsBothgraphneneandgraphynehassomesimilarexcellentproperties，suchasgoodthermalandchemicalstabilityandhi曲carrierm

8、obilityandcanbeusedasstorageoflithiumandhydrogenstoragematerialsDuetotheseexcellentphysicalandchemicalproperties，graphy’nehaswideapplicationsinenergystorageandnano—optoelectronicdeviceSofarstudiesofthegraphynearemainlyfo

9、cusedonoptical，mechanicalandelectricalaspects，researchonitsthermalaspectsofnatureisstillrelativelylessInthispaperthermaltransportpropertiesofgraphyneareinvestigated，usingnonequilibriummoleculardynamicssimulationFirstlygr

10、aphynesystems(graphyne，graphdiyneandsquarographenes)areconstructedBasedonthereboempiricalpotential，weuseMutlerPlathemethodtostudytherelationshipbetweenthermalconductivityandsystemsize，andtoexploretheinfluenceofboundaryco

11、nditionsonthethermalconductivityOurresultsdemonstratethatthethermalconductivityincreaseswiththegrowthofthesimulationlengthTherelationshipbetweenthermalconductivityandthesimulationsizebehavespowerlawTherelationofthetherma

12、lconductivitiesisx裔。。卿h。b砷yIl。kraphdiyn。ThereisalongphononmeanfreepathinthegraphyneandgraphdiynenanobeltsTheirthermalconductivityisnotconvergedwiththelengthItisfoundthatthermalconductivityalsoincreases、析tllthegrowthwidth

13、ItisconsistentwiththeclassicaltheoryofphononscatteringboundaryButtheincreasingtrendisgraduallyweakenedWealsofindthatthermalconductivitywithperiodicboundaryconditionisgreaterthanthatwithfreeboundariesSecondlythesamemethod