鐵錳氧化物-石墨烯復(fù)合材料對水中砷的吸附性能及機理研究.pdf

1、鐵錳氧化物(FeMnOx)對水中的砷具有高效的吸附能力，但是，鐵錳氧化物顆粒易團聚、難分離的特點限制了其在實際工程中的應(yīng)用。本論文采用具有較大比表面積的RGO（Reduced Graphene Oxide，還原氧化石墨烯，也稱石墨烯）作為載體，負載鐵錳氧化物，制備出新型納米碳基復(fù)合材料FeMnOx/RGO以及淀粉穩(wěn)定化的FeMnOx/RGO(starch)，有效減緩了鐵錳氧化物顆粒間的聚集效應(yīng)，從而提高了鐵錳氧化物對砷的吸附效率。

2、>　　通過透射電子顯微鏡(TEM)、能量色散X射線光譜(EDX)、比表面積測試(BET)、X射線衍射(XRD)、傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FTIR)等表征手段，分析FeMnOx/RGO復(fù)合材料的形貌結(jié)構(gòu)、化學組成等理化性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)FeMnOx/RGO比表面積較大，達到411m2g-1，鐵錳氧化物顆粒以無定形的形式很好地分散在石墨烯表面，該結(jié)構(gòu)特征為砷的吸附提供了良好的條件。
　　FeMnOx的負載率對砷的去除效果有較大影響。實驗發(fā)現(xiàn)(砷初

3、始濃度為7.0mg L-1)，當FeMnOx的負載率為45％（FeMnOx與FeMnOx/RGO質(zhì)量之比）時，其活性吸附材料FeMnOx具有更好的吸附性能，對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分別為47.05 mg As g-1 FeMnOx和49.01 mg As g-1 FeMnOx。
　　采用不同的穩(wěn)定劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)、淀粉(starch)和羧甲基纖維素(CMC)分別穩(wěn)定化FeMnOx/RGO以吸附水中的砷，

4、結(jié)果表明，F(xiàn)eMnOx/RGO(starch)對砷的吸附效果較FeMnOx/RGO有較大的提升，對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分別達到72.46 mg As g-1 FeMnOx和54.71 mgAs g-1 FeMnOx。
　　吸附等溫線擬合結(jié)果表明，F(xiàn)reundulich模型能夠較好地描述吸附材料FeMnOx/RGO及FeMnOx/RGO(starch)對As(Ⅲ)的吸附，而Langmuir等溫線模型擬合As(Ⅴ)的吸附更

5、優(yōu)。兩種體系對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附過程均符合準二級動力學方程。考察不同陰離子對FeMnOx/RGO及FeMnOx/RGO(starch)除砷效果的影響時發(fā)現(xiàn)，SO42-離子濃度的變化對材料除砷效率影響較小，而PO43-對砷的抑制作用最為明顯。此外，循環(huán)再生實驗表明，兩種材料都具有較好的分離再生和循環(huán)使用性能，為吸附劑的工程應(yīng)用奠定了良好的基礎(chǔ)。
　　通過探究砷溶液的初始pH值對吸附效果的影響發(fā)現(xiàn)，砷的吸附過程存在靜電吸引作

6、用。FeMnOx/RGO對As(Ⅴ)的吸附有較大的pH依賴性，As(Ⅲ)的去除效率在強堿條件下也會不斷下降。而穩(wěn)定化的FeMnOx/RGO(starch)對As(Ⅲ)的吸附效果受pH影響較小。從Fe∶Mn摩爾比例對砷去除效果的影響實驗及XPS表征結(jié)果中得出，F(xiàn)eMnOx/RGO對砷的吸附還包含氧化還原反應(yīng)、表面絡(luò)合等過程。體系中的MnO2可以將部分As(Ⅲ)氧化為As(Ⅴ)，鐵(Ⅲ)氧化物對As(Ⅴ)的去除具有至關(guān)重要的作用，而RGO僅