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文檔簡介
1、隨著愈來愈嚴(yán)重的環(huán)境污染和能源危機,對熱電材料研發(fā)與制造的探索越來越迫切。碲化鉍(Bi2Te3)是當(dāng)前室溫附近性能最佳的熱電材料,然而其熱電轉(zhuǎn)換效率相對較低,力學(xué)性能差,制約其廣泛應(yīng)用。為此,新的制備方法成為熱點之一,但這類方法大多需昂貴的設(shè)備、復(fù)雜的工藝,且多處于實驗研究階段,無法大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)?;诂F(xiàn)狀結(jié)合液固相關(guān)性的研究成果,本文以操控熔體狀態(tài)與常規(guī)凝固方法相結(jié)合的新思路,制備塊體Bi-Te-Se系熱電材料,探索了熔體狀態(tài)對其凝固
2、行為和組織、所致相關(guān)性能的影響。
主要內(nèi)容包括:采用直流四電極法探索了Bi2Te3-xSex(x=0.3,0.45,0.6)熱電材料熔體的電阻率溫度行為(ρ-T);并在此基礎(chǔ)上進行凝固實驗,采用熱分析法、金相分析、XRD、SEM和EDS等表征手段研究了不同熔體狀態(tài)對Bi2Te3-xSex(x=0.3,0.45,0.6)合金凝固的影響;配合LiCl摻雜,進而探討摻雜量和熔體狀態(tài)對合金性能的影響規(guī)律。本文所取得的主要創(chuàng)新性成果和結(jié)
3、論如下:
1、Bi2Te3-xSex(x=0.3,0.45,0.6)合金熔體在首輪升降溫過程中ρ-T的異常行為,直觀揭示了合金熔體在首輪升溫過程中發(fā)生了由溫度誘導(dǎo)的不可逆液-液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變(TI-LLST)現(xiàn)象。分析認(rèn)為,該類合金TI-LLST的物理本質(zhì)是,熔化后合金液中仍存在異類Bi-Te-Se型化學(xué)短程序或中程序,在一定的溫度范圍,因原有團簇結(jié)合鍵被打破,化學(xué)短程序或中程序消失,最終熔體形成新的結(jié)構(gòu)狀態(tài)。
2、凝固熱
4、分析及組織表征揭示,Bi2Te3-xSex熱電材料熔體狀態(tài)的改變對其凝固行為和組織有明顯的正面作用:熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變后的凝固試樣,其開始凝固時間延遲,形核和生長過冷度均增大,形核率明顯提高,凝固時間大大縮短;凝固組織均由兩相組成且明顯細化,初生相Bi2Te3-xSex板條厚度明顯減小,共晶相區(qū)域略有增加,擇優(yōu)取向減弱,晶粒分布更加均勻無序。
3、Bi2Te3-xSex(x=0.3,0.45,0.6)半導(dǎo)體材料的電學(xué)和力學(xué)性能測試結(jié)
5、果表明:LiCl對于熱電材料相當(dāng)于施主摻雜,載流子濃度隨摻雜量的增大而增加,摻雜量為0.075wt.%時獲得最大功率因子;熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變后的試樣Seebeck系數(shù)的絕對值增大,同時電阻率減小,功率因子分別提升了49.2%,48%,48.7%;熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變后試樣的顯微硬度明顯提高。
綜上所述,通過對N型Bi2Te3-xSex合金熔體狀態(tài)的操控,以及合適的微量摻雜,可有效改善材料的凝固和性能,從而為熱電材料制備方法探索提供了新的視角
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