含不同添加金屬的類水滑石吸附劑制備與脫氯性能研究.pdf

1、垃圾焚燒煙氣中的HCl氣體不僅造成尾部煙道的低溫腐蝕、排入大氣中引起二次污染，其在中高溫條件下的存在還會影響飛灰中的重金屬遷移和二噁英的生成，其在中高溫條件下的脫除近年來備受關(guān)注。
　　為實現(xiàn)在中高溫條件下對垃圾焚燒煙氣中HCl氣體的脫除，本文采用共沉淀法制備了三元類水滑石吸附劑Ca-HTLs、Zn-HTLs、Fe-HTLs，結(jié)合XRD表征、SEM電鏡掃描、BET表征等對制備得到的類水滑石樣品的晶形結(jié)構(gòu)、表面形貌特征、比表面積、孔

2、容、孔徑等參數(shù)作了詳細的分析表征。結(jié)果表明:實驗室制備得到的類水滑石樣品具有水滑石類產(chǎn)品的典型特征衍射峰，且結(jié)晶良好、晶相單一;類水滑石樣品為由大量片狀六面體晶粒組合成的具有典型層狀結(jié)構(gòu)的狹長型孔道結(jié)構(gòu)的中孔介質(zhì)材料。BET分析的結(jié)果表明三種水滑石樣品的比表面積均在38～45m2/g之間，孔徑尺寸在20～30nm之間。
　　在脫氯特性試驗臺上研究了不同的制備條件（結(jié)晶溫度、合成溶液pH、金屬離子組成、篩分粒徑）和反應(yīng)條件（反應(yīng)時長

3、、氣體流量、反應(yīng)溫度、HCl初始濃度）對類水滑石吸附劑脫氯性能的影響，并結(jié)合熱重分析和XRD表征對樣品在各個階段的結(jié)構(gòu)變化進行了分析。試驗結(jié)果表明:平均脫氯效率隨著結(jié)晶溫度的升高先增大后減小，峰值出現(xiàn)在60℃;在pH為在8～11之間時，吸附劑樣品的平均脫氯效率隨著pH值的升高而升高，而樣品的機械強度隨著pH的升高不斷下降，綜合考慮認為pH為10左右制備得到的樣品具有較佳的綜合性能;與二元Mg-Al水滑石樣品的對比實驗表明，添加金屬的加入

4、，大大提高了類水滑石樣品的脫氯性能;篩分粒徑的選取也對HTLs的脫氯性能有一定影響，顆粒粒徑在0.15～0.355mm范圍內(nèi)的脫氯性能更具優(yōu)勢。三種吸附劑的瞬時脫氯效率均隨反應(yīng)時長的增加先減小，然后在一個較高效率區(qū)穩(wěn)定一定時間后快速下降;在高效率區(qū)的平均脫氯效率隨HCl初始濃度和氣體流量的升高不斷下降;而隨溫度的升高其呈現(xiàn)出不同的變化趨勢，試驗溫度從350℃升高到650℃，Ca-HTLs、Zn-HTLs的平均脫氯效率先升高后下降隨后又略

5、有回升，峰值出現(xiàn)在450℃，分別為97.6％和96.8％，而Fe-HTLs的脫氯效率隨溫度的升高不斷減小，最大值出現(xiàn)在350℃，為92.4％。三種類水滑石中，Ca-HTLs吸附劑的綜合性能最佳，F(xiàn)e-HTLs的性能最不穩(wěn)定。在某一典型工況條件下，Ca-HTLs、Zn-HTLs、Fe-HTLs的穿透氯容分別為638.8，590，553.7 mg/g。根據(jù)熱重分析和XRD表征分析推測，HCl在碳酸根類水滑石吸附劑上的吸附可能為HCl分子或者

6、Cl-取代了類水滑石在焙燒過程中失去CO32-和OH-而形成的活性位上，形成了更加穩(wěn)定的其他類別的類水滑石產(chǎn)品。
　　采用經(jīng)典的表觀動力學(xué)模型對不同HCl初始濃度下的吸附過程的試驗數(shù)據(jù)進行擬合。在所考察的三個表觀吸附動力學(xué)模型中，Elovich吸附動力學(xué)模型的擬合效果最差，粒內(nèi)控制模型的擬合具有一定的相關(guān)性，Bangham吸附動力學(xué)模型對三種吸附劑不同濃度下的吸附過程的高效率區(qū)都有良好的擬合效果。結(jié)果表明擴散反應(yīng)和表面反應(yīng)均不是吸