TiO2-rGO-ASC光催化劑用于煙氣脫硝性能研究.pdf

1、燃煤（燃油）煙氣中含有大量的大氣污染物，主要為SO2、NOx。其中，NOx不僅對人體、植物，尤其是農(nóng)作物以及經(jīng)濟作物產(chǎn)生損害作用，還可以形成酸雨、霧霾、光學煙霧，破壞臭氧層等，這使NOx控制技術(shù)的研究和開發(fā)迫在眉睫。引入以H2O為反應(yīng)物的光催化技術(shù)不僅可改進活性半焦脫硝的“水中毒”問題，所產(chǎn)生的強氧化性活性基還進一步強化了NO的氧化脫除過程，實現(xiàn)活化半焦常規(guī)氧化脫硝和光催化氧化脫硝的協(xié)同作用。
　　在眾多光催化劑材料中，TiO2由

2、于其無毒、抗腐蝕和價格低廉等成為環(huán)境治污領(lǐng)域最具潛力的環(huán)保型光催化材料。但作為光催化劑，TiO2存在光生電子-空穴對快速復(fù)合和光譜吸收范圍較窄的問題，同時作為脫硝催化劑，其機械性能和比表面積有待提高。因此以活化半焦為載體，開發(fā)一種價廉易得、抗水性好且具有可見光響應(yīng)的光催化氧化脫硝劑成為本文研究的重點，主要研究工作如下:
　　以硝酸活化和高溫水汽活化的半焦為載體，采用一步溶劑熱-浸漬法制備了TiO2-rGO/ASC光催化劑。通過光催

3、化劑的SEM及EDX、XRD、PL和UV-VisDRS分析結(jié)果可知，TiO2-rGO/ASC中納米TiO2具有分散度好、粒徑小、晶型完整等特點，且rGO對光生電子-空穴對快速復(fù)合有抑制作用和吸收峰的紅移現(xiàn)象。
　　考察了在紫外光照下TiO2-rGO/ASC光催化劑中TiO2和rGO含量對光催化脫硝性能的影響。結(jié)果表明:TiO2負載量由0.5％增加到1.0％時，反應(yīng)4h后NO轉(zhuǎn)化率升高到67.74％;而TiO2負載量繼續(xù)增加時，脫硝

4、效率反而有下降趨勢。脫硝效率隨rGO含量的增加而增加，當rGO含量為8％時，脫硝性能最好，4h后轉(zhuǎn)化率達70.68％。
　　考慮反應(yīng)光照、模擬煙氣氧含量和濕度是影響光催化脫硝的主要因素，設(shè)計了相應(yīng)的脈沖實驗，探究了紫外光照下光催化氧化過程。結(jié)果表明:與有無光照對NO轉(zhuǎn)化率的影響相比，有無O2對脫硝率影響較大。無H2O時，脫硝率呈現(xiàn)先平穩(wěn)后下降的趨勢。這說明TiO2-rGO/ASC光催化劑的脫硝過程由光催化活性組分的光催化氧化和載體

5、部分的常規(guī)氧化兩部分組成。
　　考察了在可見光照下TiO2-rGO/ASC光催化劑中TiO2和rGO含量對光催化脫硝性能的影響，并分析原因。結(jié)果表明:TiO2-rGO/ASC光催化劑的脫硝性能隨rGO含量的增加而增加。當rGO含量為8％時，脫硝性能最好，4h后轉(zhuǎn)化率達53.3％。這與石墨烯對光生電荷復(fù)合的抑制作用以及光催化劑光響應(yīng)范圍有紅移現(xiàn)象有關(guān)，從而增強了光催化劑的光吸收能力。光催化產(chǎn)物CO濃度與NO轉(zhuǎn)化率的負相關(guān)關(guān)系，說明了

6、催化劑表面存在競爭反應(yīng)。
　　最后，優(yōu)化可見光照下光催化氧化脫硝過程中的操作參數(shù)，確定了最適的反應(yīng)溫度、煙氣氧含量和煙氣濕度分別為70℃、8％含氧量和8％相對濕度。分析了TiO2-rGO/ASC光催化劑反應(yīng)失活原因，并優(yōu)化了熱脫附再生法、水洗超聲法、氨水洗超聲法和水蒸汽熱再生法四中再生方法。結(jié)果表明:反應(yīng)前后的FT-IR分析可知產(chǎn)物硝酸在光催化劑表面的覆蓋是光催化劑失活的主要原因。綜合考慮較好的再生能力和簡易的操作步驟，水蒸汽熱再