TiO2-rGO-ASC光催化劑用于煙氣脫硝性能研究.pdf

1、燃煤（燃油）煙氣中含有大量的大氣污染物，主要為SO2、NOx。其中，NOx不僅對人體、植物，尤其是農作物以及經濟作物產生損害作用，還可以形成酸雨、霧霾、光學煙霧，破壞臭氧層等，這使NOx控制技術的研究和開發(fā)迫在眉睫。引入以H2O為反應物的光催化技術不僅可改進活性半焦脫硝的“水中毒”問題，所產生的強氧化性活性基還進一步強化了NO的氧化脫除過程，實現(xiàn)活化半焦常規(guī)氧化脫硝和光催化氧化脫硝的協(xié)同作用。
　　在眾多光催化劑材料中，TiO2由

2、于其無毒、抗腐蝕和價格低廉等成為環(huán)境治污領域最具潛力的環(huán)保型光催化材料。但作為光催化劑，TiO2存在光生電子-空穴對快速復合和光譜吸收范圍較窄的問題，同時作為脫硝催化劑，其機械性能和比表面積有待提高。因此以活化半焦為載體，開發(fā)一種價廉易得、抗水性好且具有可見光響應的光催化氧化脫硝劑成為本文研究的重點，主要研究工作如下:
　　以硝酸活化和高溫水汽活化的半焦為載體，采用一步溶劑熱-浸漬法制備了TiO2-rGO/ASC光催化劑。通過光催

3、化劑的SEM及EDX、XRD、PL和UV-VisDRS分析結果可知，TiO2-rGO/ASC中納米TiO2具有分散度好、粒徑小、晶型完整等特點，且rGO對光生電子-空穴對快速復合有抑制作用和吸收峰的紅移現(xiàn)象。
　　考察了在紫外光照下TiO2-rGO/ASC光催化劑中TiO2和rGO含量對光催化脫硝性能的影響。結果表明:TiO2負載量由0.5％增加到1.0％時，反應4h后NO轉化率升高到67.74％;而TiO2負載量繼續(xù)增加時，脫硝

4、效率反而有下降趨勢。脫硝效率隨rGO含量的增加而增加，當rGO含量為8％時，脫硝性能最好，4h后轉化率達70.68％。
　　考慮反應光照、模擬煙氣氧含量和濕度是影響光催化脫硝的主要因素，設計了相應的脈沖實驗，探究了紫外光照下光催化氧化過程。結果表明:與有無光照對NO轉化率的影響相比，有無O2對脫硝率影響較大。無H2O時，脫硝率呈現(xiàn)先平穩(wěn)后下降的趨勢。這說明TiO2-rGO/ASC光催化劑的脫硝過程由光催化活性組分的光催化氧化和載體

5、部分的常規(guī)氧化兩部分組成。
　　考察了在可見光照下TiO2-rGO/ASC光催化劑中TiO2和rGO含量對光催化脫硝性能的影響，并分析原因。結果表明:TiO2-rGO/ASC光催化劑的脫硝性能隨rGO含量的增加而增加。當rGO含量為8％時，脫硝性能最好，4h后轉化率達53.3％。這與石墨烯對光生電荷復合的抑制作用以及光催化劑光響應范圍有紅移現(xiàn)象有關，從而增強了光催化劑的光吸收能力。光催化產物CO濃度與NO轉化率的負相關關系，說明了

6、催化劑表面存在競爭反應。
　　最后，優(yōu)化可見光照下光催化氧化脫硝過程中的操作參數(shù)，確定了最適的反應溫度、煙氣氧含量和煙氣濕度分別為70℃、8％含氧量和8％相對濕度。分析了TiO2-rGO/ASC光催化劑反應失活原因，并優(yōu)化了熱脫附再生法、水洗超聲法、氨水洗超聲法和水蒸汽熱再生法四中再生方法。結果表明:反應前后的FT-IR分析可知產物硝酸在光催化劑表面的覆蓋是光催化劑失活的主要原因。綜合考慮較好的再生能力和簡易的操作步驟，水蒸汽熱再