(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的第一性原理研究.pdf

1、拓?fù)浣^緣體近年來(lái)在凝聚態(tài)物理、化學(xué)以及材料科學(xué)領(lǐng)域中引起了研究者很大的關(guān)注。拓?fù)浣^緣體有著獨(dú)特的性質(zhì):在材料內(nèi)部，其電子結(jié)構(gòu)跟普通的絕緣體類似;在材料的表面或者邊緣處，卻存在穿越能隙的狄拉克型的完全極化的電子態(tài)，表現(xiàn)出金屬的性質(zhì)，且這種獨(dú)特性質(zhì)是受時(shí)間反演對(duì)稱保護(hù)的。在拓?fù)浣^緣體中，Bi2Se3材料擁有非常簡(jiǎn)單的表面態(tài)，在其表面只存在一個(gè)狄拉克點(diǎn)，具有較大的體能隙（達(dá)到0.3eV）。因此Bi2Se3材料成為近年來(lái)該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。最近，

2、理論上預(yù)言了Bi(111)薄膜是二維的拓?fù)浣^緣體。(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的幾何結(jié)構(gòu)正是由Bi2Se3中5原子層結(jié)構(gòu)單元(QL)與Bi中雙原子層結(jié)構(gòu)單元(BL)通過一定的堆積方式而成。因此對(duì)(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料研究是一個(gè)非常有意義的課題。在本文中，我們從密度泛函理論和密度泛函微擾理論出發(fā)，研究了(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和晶格動(dòng)力學(xué)。此外，我們還研究了(Bi2Se3)m(B

3、i2)n系列材料的不同的m∶n比例以及不同的終結(jié)面上拓?fù)浔砻鎽B(tài)。分析了拓?fù)浔砻鎽B(tài)隨厚度以及不同的m∶n比例變化關(guān)系。
　　主要的研究工作有兩個(gè)方面:
　　1.(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的晶格動(dòng)力學(xué)研究。通過密度泛函微擾理論，我們討論了不同比例m∶n的聲子結(jié)構(gòu)以及聲子結(jié)構(gòu)隨m∶n值的演變。我們的計(jì)算重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到的BiSe中QL的A11g模頻率相對(duì)于Bi2Se3中QL的A11g模頻率發(fā)生了譜線紅移，而插入的雙原

4、子層Bi的A1g模頻率相對(duì)于體內(nèi)Bi晶體的A1g模頻率發(fā)生了譜線藍(lán)移。當(dāng)Bi2 BL插入到Bi2Se3中QL與QL之間后，由于Se原子的電負(fù)性比Bi原子大，那么部分電子會(huì)從插入層Bi2 BL中轉(zhuǎn)移到Bi2Se3的QL層中，因而插入層Bi2 BL與Bi2Se3QL之間的庫(kù)侖作用力代替了原來(lái)的QL與QL之間的范德瓦爾斯力，我們認(rèn)為這是產(chǎn)生拉曼譜振動(dòng)模頻率紅移以及藍(lán)移的根源。通過計(jì)算聲子的投影態(tài)密度，我們發(fā)現(xiàn)Bi2Se3 QL和Bi2 BL投

5、影聲子態(tài)密度的z分量很不匹配，阻礙大部分的光學(xué)聲子沿著六角晶格的c方向傳播，降低了整個(gè)晶格的熱導(dǎo)率，從而提高了材料的熱電性能。
　　2.(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的拓?fù)浔砻鎽B(tài)研究。通過密度泛函理論，我們研究了Bi4Se3薄膜和BiSe薄膜不同終結(jié)面上的拓?fù)浔砻鎽B(tài)。我們的計(jì)算結(jié)果表明:當(dāng)薄膜較薄時(shí)，表面態(tài)存在能隙，材料是拓?fù)淦椒驳?當(dāng)薄膜較厚時(shí)，表面態(tài)是拓?fù)浞瞧椒驳?。但是，不同終結(jié)面上的拓?fù)浔砻鎽B(tài)顯示出不同的Kramer

6、s點(diǎn)能量和色散關(guān)系。對(duì)于Bi2Se3 QL終結(jié)面，表面帶表現(xiàn)出非線性色散關(guān)系。我們的計(jì)算表明對(duì)其中一個(gè)QL終結(jié)面，表面態(tài)中沒有出現(xiàn)Rashba自旋劈裂，而對(duì)另一個(gè)不等價(jià)的QL終結(jié)面，表面態(tài)中存在較小的Rashba自旋劈裂。分析認(rèn)為Rashba自旋劈裂來(lái)源于自旋軌道耦合和Bi2 BL中的電荷轉(zhuǎn)移到鄰近的Bi2Se3QL，并且誘發(fā)了表面的QL發(fā)生極化，從而在表面產(chǎn)生了較小的偶極場(chǎng)。對(duì)于Bi4Se3薄膜和BiSe薄膜的Bi2終結(jié)面，表面能帶表