Au納米催化劑的制備、結構控制及性質研究.pdf

1、金納米粒子具優(yōu)異的催化活性和選擇性，是近年來研究最多的納米材料之一。在本論文中，我們主要利用水熱合成法、自組裝法和模板法制備了一系列Au納米材料，并對他們的催化活性進行了研究，主要內(nèi)容如下:
　　1)以氧化石墨(GO)為載體，利用兩步法制備了一種表面相對“清潔”的負載型納米催化劑(Au/GO)。通過控制加入電解質的總量，可得到一系列團聚體大小不同的Au/GO。Au/GO與Au溶膠相比，催化活性明顯提高，其促進作用源于負載型Au納米

2、的表面活性劑量在電解質處理后有所降低，從而暴露出更多的“活性位點”。更有趣的現(xiàn)象是當納米團聚體尺寸較小時，Au/GO表現(xiàn)出較高的催化活性，說明了適當?shù)膱F聚體對催化活性的提高有顯著的影響作用。
　　2)采用晶種法水熱合成了一系列尺寸可控、不同形貌的金納米粒子，包括三角形，立方形，六邊形和四角形Au，并用透射電鏡對不同形貌的金納米進行了形貌表征，研究形貌尺寸對催化活性的影響。催化結果顯示，活性大小依次為:三角Au＞立方Au＞六邊形Au

3、＞四角Au，說明尺寸和形貌對Au納米的催化活性有很大影響。
　　3)首先將納米SiO2作為包覆層與Au組合構成核殼結構，然后采用“表面保護刻蝕”法將致密的包覆層刻蝕為多孔的殼結構，通過控制外層殼結構的刻蝕程度就可以控制反應物到達中心活性層的時間，從而調控催化反應的速度。另外，多孔核殼Au@SiO2球體的催化劑在放置較長時間后催化活性仍然是高度活躍的，因為多孔核結構可以有效地防止納米Au的聚合和核心粒子的活性損失。相比之下，存放數(shù)天

4、后，裸露的Au納米顆粒則因為發(fā)生了團聚而比表面積減少，進而催化活性逐漸減小直至失活。
　　4)以聚乙烯吡咯烷酮作為表面活性劑，采用多元醇還原法合成了多面體Au納米粒子。我們所選用的1，4-丁二醇對于高溫控制合成Au納米的形貌調控非常有效。本章中研究了多面體納米Au和第一章中合成的Au/GO，Au-Ag/GO復合物的電催化性質。結果表明，與Au/GO相比，Au-Ag/GO復合物修飾電極的電催化活性更高;多面體Au修飾電極對對硝基苯酚