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文檔簡介
1、能源短缺和環(huán)境污染是當今世界的兩大挑戰(zhàn)。最近發(fā)展起來的微生物燃料電池技術(shù)因其可以同時產(chǎn)電和去除污染而為同時解決這兩大問題提供了一條新的可能途徑。此文研究了微生物燃料電池中難降解污染物,特別是偶氮染料和硝基芳香化合物的強化降解。并通過陰極修飾或生物陰極來提高污染物的降解效率。
首先研究了一種典型的偶氮染料—甲基橙在微生物燃料電池陰極的脫色。通過原位利用陽極的有機底物厭氧轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的電子,甲基橙在陰極被逐步還原。其還原過程可以通過假
2、一級反應動力學來描述,相應的動力學常數(shù)為1.29/天。電化學阻抗譜分析表明,陰極具有較高的阻抗從而限制電子轉(zhuǎn)移速率和陰極反應速率。為加快電子從陰極到甲基橙的轉(zhuǎn)移以提高其脫色速率,我們利用一種典型的氧化還原介體硫堇,采用簡單的電化學方法修飾陰極。陰極阻抗經(jīng)過修飾降低了50%,而相應的甲基橙的脫色速率提高了20%。這些研究結(jié)果為偶氮染料脫色中限制性關鍵因素的識別及如何提高脫色速率提供了有價值的信息。然而偶氮染料的還原產(chǎn)物為有毒的芳香氨基化合
3、物,仍需進一步處理。
其次探索了完全礦化偶氮染料偶氮苯一種新穎方法,其通過耦合微生物燃料電池陰極的還原和陽極的氧化來實現(xiàn)偶氮染料的完全降解。偶氮苯首先在微生物燃料電池的陰極被還原成苯胺,與此同時苯胺在陽極則被(產(chǎn)電)微生物進一步氧化,并將氧化過程中產(chǎn)生的電子用于陰極偶氮染料的還原。該過程實現(xiàn)了偶氮苯中電子的充分利用而無需額外提供電能或有機碳源。同時,電流在此過程中得以產(chǎn)生。與閉路狀態(tài)的微生物燃料電池比較,苯胺在開路時降解速率僅
4、有前者的一半。通過循環(huán)伏安,電化學阻抗譜和掃描電子顯微鏡對陽極的分析表明,附著在陽極表面的產(chǎn)電微生物的直接電子轉(zhuǎn)移和氧化還原介體的穿梭電子轉(zhuǎn)移這兩種方式共同參與了苯胺氧化過程中電子向陽極的轉(zhuǎn)移。同時,電極電勢對苯胺降解速率的影響實驗表明,更高的陽極電勢有利于苯胺的降解。該研究對處理含吸電子基團污染物的工業(yè)廢水或生物修復這一類污染物提供了一個低能耗的有潛力的方法。
最后,我們采用生物陰極來增強代表性的硝基芳香化合物—硝基苯的還原
5、速率,并原位降解還原產(chǎn)物苯胺。硝基苯首先在生物陰極被還原為苯胺,然后苯胺被進一步好氧降解。通過分別以硝基苯或曝入的氧氣作為電子受體,電流在這一氧化還原過程中始終產(chǎn)生。相比于非生物陰極,生物陰極極大的提高了硝基苯的還原速率,這要歸功于微生物的催化作用,其大大降低了電荷轉(zhuǎn)移阻抗進而促進了電子從生物陰極向硝基苯的轉(zhuǎn)移速率。對于初始濃度為40mg/l的硝基苯,超過90%在4天內(nèi)被還原,其速率常數(shù)為0.46/天;而還原生成的苯胺中有97%在一天內(nèi)
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