模擬核素的硼硅酸鹽玻璃及玻璃陶瓷固化技術(shù)研究.pdf

1、核能在為人類做出巨大貢獻(xiàn)的同時(shí)，也產(chǎn)生了大量的放射性廢物，它們對(duì)人類生存和自然環(huán)境造成了直接或潛在的危害。為了得到適于固化核廢料的玻璃固化體，適應(yīng)其更高性能的發(fā)展趨勢(shì)。本文以SiO2、 Al2O3、B2O3、CaO、Na2O、TiO2為原料，加入5wt％ CeO2作為模擬核素，利用熔融冷卻法制備硼硅酸鹽玻璃固化體，對(duì)模擬錒系元素的放射性廢物進(jìn)行固化處置。通過傅里葉紅外光譜儀、差熱分析儀、拉曼光譜等對(duì)玻璃固化體結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，以電感耦合等離

2、子體質(zhì)譜測(cè)試玻璃固化體的抗浸出性能。結(jié)果表明:隨著SiO2/B2O3比例變小，玻璃固化體玻璃化轉(zhuǎn)變溫度Tg的變化趨勢(shì)為先增大后減小;玻璃中存在的[SiO4]、[BO3]、[BO4]等基團(tuán)，隨著B2O3含量的增大，部分[BO4]轉(zhuǎn)變?yōu)閇BO3]，當(dāng)B2O3含量達(dá)到17.82 wt％，玻璃基體中[BO3]和[BO4]數(shù)量達(dá)到一定平衡，此時(shí)玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)最為致密;玻璃密度則是先增大后減小，密度最大達(dá)到2.58g/cm3; Ce在產(chǎn)品一致性測(cè)試法

3、(PCT)下標(biāo)準(zhǔn)化浸出率NR先減小后增大，B2O3含量達(dá)到17.82 wt％時(shí)玻璃抗浸出效果最好;與未加TiO2玻璃基體相比，少量TiO2的加入對(duì)于增強(qiáng)玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)起到了重要作用，表現(xiàn)為添加TiO2的樣品抗浸出性能顯著提高，TiO2添加量為3wt％時(shí)Ce元素標(biāo)準(zhǔn)浸出率最低，14天的浸出率為5.59×10-6g/(m2·d)，達(dá)到微晶玻璃抗浸出性能級(jí)別。
　　以Y2O5、 SiO2、 Al2O3、 Na2O、K2O、Li2O為原料，

4、加入0.5wt％ CeO2作為模擬核素，探討組分差異和熱處理溫度對(duì)YAG(Y3Al5O12)微晶玻璃析晶的影響，結(jié)果表明:Y2O3-Al2O3-SiO2-K2O(YASK)系微晶玻璃析晶形為比較復(fù)雜，隨著熱處理溫度的升高，析出晶相有YAM(Y4Al2O9)、K1+xAl1+xSi1-xO4、 Y2SiO5、YAG，直到1300℃熱處理后，YAG(Y3Al5Oi2)晶相才開始析出;Y2O3-Al2O3-SiO2-Li2O(YASL)系微晶

5、玻璃中YAG析出溫度較低，1000℃熱處理后，就有YAG晶相生成。隨著熱處理溫度提高，雜相逐漸減少，1300℃熱處理三小時(shí)后，形成純相YAG晶相;隨著熱處理溫度的升高，YAG晶體的平均尺寸變大，晶體形狀由圓球狀變?yōu)榉叫?，顆粒分布越來越均勻。對(duì)YAG微晶玻璃固化體抗浸出性能研究表明:隨著浸出時(shí)間的延長(zhǎng)，固化體Ce浸出率首先迅速下降，然后保持穩(wěn)定;隨著熱處理溫度的升高，YASL微晶玻璃浸出率呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，熱處理溫度1300℃時(shí)固化體抗浸出性