離子摻雜YAG-Ce3+粉體制備及其熒光特性研究.pdf

1、白光發(fā)光二極管(Light-Emitting Diodes)因其具有全固態(tài)、功耗低、光效高、低輻射、壽命長、光譜幾乎全部集中于可見光頻段等優(yōu)點，在照明市場的前景備受矚目，被業(yè)界認為是未來取代白熾燈、鎢絲燈和熒光燈的最大潛力商品。尤其是可被藍光和紫外光激發(fā)的黃色熒光粉YAG∶Ce3+的性能對白光LED的優(yōu)異性能的實現(xiàn)起著至關(guān)重要的作用。本文采用微波均相沉淀法結(jié)合噴霧干燥的方法，綜合了助熔劑輔助煅燒和摻雜離子的因素，探討了上述因素對熒光粉Y

2、AG∶Ce3+的制備和熒光性能的影響。主要研究工作由優(yōu)化合成工藝和離子摻雜提高熒光性能兩方面展開:
　　 (1)采用微波均相沉淀與噴霧干燥相結(jié)合的方法，添加助熔劑輔助煅燒制備了具有良好分散性，平均粒徑為2μm的單相YAG∶Ce3+熒光粉體，研究了其共同作用對煅燒條件及YAG∶Ce3+熒光粉顆粒形貌、分散性和熒光性能的影響。結(jié)果表明，采用微波均相沉淀與噴霧干燥相結(jié)合的方法能夠獲得分散性好的球形YAG前驅(qū)體顆粒;用噴霧干燥法取代普通

3、干燥，縮短了制備時間，減少熒光粉煅燒后的團聚，得到顆粒呈球形、分散性好且粒度小的熒光粉，有利于熒光粉的發(fā)光以及涂敷，當(dāng)前驅(qū)體溶液的濃度為0.0125mol/L時，可以噴霧得到分散性好，粒度小且均勻的前驅(qū)體顆粒。
　　 在前驅(qū)體中添加NaF、NaF與H3BO3、 BaF2及BaF2與H3BO3的混合助熔劑煅燒制備YAG∶Ce3+產(chǎn)物。討論添加的不同助熔劑用量對制得產(chǎn)物形貌和分散性以及發(fā)光結(jié)果的改善。結(jié)果表明，NaF及NaF與H3B

4、O3混合助熔劑加入后，煅燒溫度降低至1150℃，即能夠得到純YAG晶相;隨NaF添加量增加，熒光粉結(jié)晶度提高，發(fā)光強度增強，發(fā)射光譜藍移;NaF添加量為6wt％時YAG∶Ce3+熒光強度最高。與添加一種助熔劑相比，混合種類助熔劑的加入能夠明顯提高產(chǎn)物的發(fā)光效果。討論了混合種類助熔劑比例對產(chǎn)物性能的改善，4wt％NaF與2wt％H3BO3的加入得到的熒光粉熒光強度最高。添加BaF2及BaF2與H3BO3的助熔劑，煅燒溫度降低至1370℃。

5、加入BaF2的YAG∶Ce3+熒光粉與純YAG∶Ce3+熒光粉相比，其發(fā)光強度較高。加入6wt％的BaF2產(chǎn)物的發(fā)射光譜強度達到最強。1wt％BaF2+1wt％H3BO3的加入使熒光粉的發(fā)光強度較大。通入還原性氣氛(H2/N2)能夠抑制CO32-分解和Ce3+被氧化，保證了熒光粉的性能。
　　 (2)不同Ce3+摻雜的熒光粉分散性不同。其發(fā)射光譜波峰位置基本不變，Ce3+摻雜量為4％的熒光粉的發(fā)光強度最大。Si4+摻雜的熒光粉與

6、純YAG∶Ce3+熒光粉相比，結(jié)晶性較好，但同時也會帶來有明顯的團聚性。且隨著摻雜Si的增加，團聚性加劇。當(dāng)Y2.88Ce0.12Al(5-x)SixO12中x小于0.3時可得到單相YAG，增大Si3N4添加量，生成Y2Si2O7雜相。YAG∶Ce3+的熒光性能隨Si4+量增加而增大，熒光光譜漸寬，且熒光強度提高近40％。摻雜不同Pr3+量的熒光粉的結(jié)晶度、顆粒粒徑及分散性不同。YAG∶Ce3+的熒光性能隨Pr3+摻雜量的不斷改變其發(fā)射

7、光譜的波峰位置基本不變，但其強度在不斷改變。摻雜Pr3+的熒光粉的發(fā)射光譜有兩個主要的發(fā)射峰，第一個是Ce3+的特征發(fā)射峰，第二個發(fā)射峰位于610nm左右（屬于Pr3+的特征發(fā)射峰）。結(jié)果表明當(dāng)Pr3+的摻雜摩爾百分數(shù)為1％時熒光強度最高。摻雜不同Gd3+量的YAG∶Ce3+熒光粉與未摻雜的相比，顆粒均勻性較差，團聚較明顯。摻雜稀土離子Gd3+可使YAG∶Ce3+熒光粉的發(fā)射光波長發(fā)生紅移，進而可以增加白光LED中的紅色發(fā)光的成分，并且