基于TiO2的分級雜化納米光催化劑的構筑與催化性能研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代工業(yè)的迅猛發(fā)展，能源短缺和環(huán)境污染問題日益加劇，開發(fā)新能源和環(huán)境保護技術則顯得尤為重要。光催化技術作為一項新型的能源與環(huán)保技術，被認為是解決能源和環(huán)境問題的最為有效的途徑之一。二氧化鈦(TiO2)作為最重要的一種光催化材料，具有比表面積大、光催化能力強、化學惰性、低成本和長期穩(wěn)定性等特點，因而備受研究者關注。然而，TiO2光催化材料目前仍存在許多不足，TiO2禁帶寬度為3.2 eV，只能吸收紫外光（僅約太陽光的3-5％）參與光催

2、化反應，對太陽光的利用率低。此外，TiO2的光生載流子復合速率較快，導致其量子效率較低，很大程度限制了其在實際應用。因此，如何通過對TiO2光催化材料尺寸、形貌、構造和結構調控或與其它材料復合構筑新型TiO2分級雜化光催化劑，有效調控其禁帶寬度，實現(xiàn)對太陽光最大程度的利用，降低光生載流子復合，提高光催化量子效率，并提高其光催化性能則是該領域研究的關鍵。
　　本文針對上述研究背景，設計構筑了@titanate/Au@TiO2和GO@

3、TiO2兩類基于TiO2的分級雜化納米光催化劑，嘗試通過鈦酸鹽和貴金屬Au與TiO2耦合和氧化石墨烯與TiO2耦合，調控TiO2其能帶結構，加快光生載流子的遷移速率，抑制光生載流子的復合，進而提高其光催化活性，具體研究內容歸納如下:
　　本文首先采用St(o)ber法制備出尺寸均勻SiO2納米微球，采用溶膠凝膠法在最外層包覆TiO2殼層，通過水熱輔助的刻蝕方法，制備了鈦酸中空納米微球，然后利用溶膠浸漬法將Au納米顆粒負載于中空鈦酸

4、納米微球表面，最后利用溶凝膠法包覆TiO2殼層，通過煅燒處理獲得了titanate-Au-TiO2分級雜化納米光催化劑（@titanate/Au@TiO2），并對其物相、尺寸、形貌、比表面和孔結構、能級特性和光催化特性進行了系統(tǒng)研究，并以甲基橙(MO)為模型反應對其光催化性能進行了評價。研究結果表明，@titanate/Au@TiO2具有獨特的空心三明治結構，表面具有介孔孔道，貴金屬Au均勻分布于鈦酸鈉和TiO2夾層之間，對甲基橙(MO

5、)具有優(yōu)異的光催化降解性能。其光催化性能的提升主要是由于@titanate/Au@TiO2空心微球構造可以作為一個微反應器，使得MO分子可以自由擴散進出微反應器，提高其與光催化劑的充分接觸，MO在片層狀的titanate和多孔的TiO2殼層之間流通，與催化劑充分接觸，進而提高光催化活性。此外，titanate、Au和TiO2三者雜化導致光催化劑的能級有效匹配，有利于載流子的遷移，抑制了電子-空穴對的復合，從而提高了光催化活性。
　

6、　本文第二部分工作采用St(o)ber法制備出尺寸均勻SiO2納米微球，并在其表面包覆氧化石墨烯(GO)，通過羥基修飾后，采用溶膠凝膠法在最外層包覆TiO2殼層，通過水熱輔助的刻蝕方法制備了大比表面積的@GO@titanate分級雜化納米光催化劑。對@GO@titanate分級雜化納米光催化劑在N2保護下500℃煅燒，得到GO@TiO2(C)級雜化納米光催化劑;酸性條件下對@GO@titanate分級雜化納米光催化劑進行水熱處理，得到G

7、O@TiO2(H)分級雜化納米光催化劑。對GO@TiO2(H)分級雜化的物相、尺寸、形貌、比表面和孔結構特性進行了系統(tǒng)的表征分析，并以甲基橙(MO)、甲基藍(MB)和羅丹明(RhB)降解為模型反應，測試了不同納米光催化劑的光催化劑性能。研究結果表明，GO@TiO2(H)在降解MO，MB和RhB是均表現(xiàn)出良好的催化活性，完全降解MB和RhB分別只需15和30min。這主要是由于GO與TiO2之間的強耦合作用的結果，作為電子受體，GO耦合后