聚乙烯亞胺-木質(zhì)素基吸附材料制備與性能研究.pdf

1、隨著我國工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展，含有重金屬和染料的廢水的排放量越來越大，對于環(huán)境的威脅越來越嚴(yán)重，高效快速去除廢水中重金屬和染料已成為當(dāng)今環(huán)保領(lǐng)域的重點研究問題。木質(zhì)素由于其具有來源廣泛、價格低廉、可再生、環(huán)境友好等優(yōu)點已經(jīng)在許多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。研究表明，對木質(zhì)素進行化學(xué)改性制備的吸附材料可以吸附廢水中的金屬離子和染料分子，已經(jīng)得到廣泛的關(guān)注和應(yīng)用。
　　本論文依據(jù)交聯(lián)和靜電自組裝的方法及原理，以堿木質(zhì)素和木質(zhì)磺酸鈉為原料，進行系列結(jié)

2、構(gòu)設(shè)計，在溫和條件下制備了四種非磁性木質(zhì)素基吸附材料，并通過包埋的方法對其進一步負(fù)載磁性，又制備了四種磁性木質(zhì)素基吸附材料，以產(chǎn)物的吸附量和含氮量為指標(biāo)，通過單因素試驗優(yōu)化了吸附材料的合成條件。采用掃描電鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)、X-射線光電子能譜(XPS)、X-射線衍射(XRD)、震動樣品磁強計(VSM)等對吸附材料的結(jié)構(gòu)、形貌和磁性能進行表征。用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測定了吸附材料對重金屬離子Cu2

3、+和Pb2+的吸附性能，利用雙光束紫外可見分光光度計(UV)測定了他們對甲基橙和黑ATT染料的吸附性能，并研究了吸附溫度、溶液的pH、初始濃度、吸附時間四個因素對吸附性能的影響，考察了吸附過程的動力學(xué)、熱力學(xué)和吸附等溫線。本研究為木質(zhì)素資源的開發(fā)再利用提供了大量的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和技術(shù)支持。具體研究內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　以堿木質(zhì)素(AL)和聚乙烯亞胺(PEI)為原料，在水介質(zhì)中，通過戊二醛的交聯(lián)作用，制備了聚乙烯亞胺-堿木質(zhì)素(PEI-A

4、L)吸附材料。并對PEI-AL進一步包埋磁性Fe3O4，制備出了磁性聚乙烯亞胺-堿木質(zhì)素（Fe3O4-PEI-AL）吸附材料。以PEI-AL的含氮量和對甲基橙、Pb2+的吸附量為指標(biāo)，通過單因素試驗，確定了PEI-AL較佳的合成條件為:AL和PEI的質(zhì)量比為1∶1.5，反應(yīng)溫度25℃，反應(yīng)時間2h，戊二醛用量20％，該條件下產(chǎn)物的含氮量10.72％，甲基橙和Pb2+的吸附量分別為80.26mg·g-1和103.78mg·g-1。PEI-

5、AL和Fe3O4-PEI-AL對甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的吸附動力學(xué)過程均符合擬二級反應(yīng)動力學(xué)模型。PEI-AL和Fe3O4-PEI-AL對Cu2+和Pb2+的吸附符合Langmuir模型，屬于單分子層均勻表面吸附，對甲基橙和黑ATT的吸附符合Freundlich模型，屬于非均勻表面吸附。PEI-AL和Fe3O4-PEI-AL對Cu2+和Pb2+的吸附熱力學(xué)結(jié)果表明，吸附過程是一個放熱和熵減小的自發(fā)過程，而對甲基橙和黑ATT

6、的吸附是一個吸熱和熵增加的自發(fā)過程。
　　以木質(zhì)素三甲基季銨鹽(QL)和聚乙烯亞胺(PEI)為原料，在水介質(zhì)中，以戊二醛為交聯(lián)劑，在水溶液中制備了聚乙烯亞胺-木質(zhì)素三甲基季銨鹽(PEI-QL)吸附材料。并進一步對磁性Fe3O4進行包埋，制各出了磁性聚乙烯亞胺-木質(zhì)素三甲基季銨鹽(Fe3O4-PEI-QL)吸附材料。以Fe3O4-PEI-QL的含氮量和對甲基橙、Pb2+的吸附量為指標(biāo)，通過單因素試驗，確定了較佳的合成條件為:QL和P

7、EI質(zhì)量比為1∶1，反應(yīng)溫度35℃，反應(yīng)時間3h，戊二醛用量25％，該條件下產(chǎn)物的含氮量11.97％，甲基橙吸附量為126.71mg·g-1，Pb2+的吸附量119.02mg·g-1。PEI-QL和Fe3O4-SL-PEI對甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的的吸附動力學(xué)過程符合擬二級反應(yīng)動力學(xué)模型;PEI-QL和Fe3O4-PEI-QL對Cu2+和Pb2+的吸附符合Langmuir模型，屬于單分子層均勻表面吸附，PEI-QL和Fe3

8、O4-PEI-QL對Cu2+和Pb2+的吸附熱力學(xué)結(jié)果表明，吸附過程是一個放熱和熵減小的自發(fā)過程。對甲基橙、黑ATT的吸附符合Freundlich模型，屬于非均勻表面吸附，對甲基橙、黑ATT的吸附熱力學(xué)結(jié)果表明吸附是一個吸熱和熵增加的自發(fā)過程。
　　以木質(zhì)素磺酸鈉(SL)和聚乙烯亞胺(PEI)為原料，在常溫水介質(zhì)中，通過戊二醛的交聯(lián)作用，制備了聚乙烯亞胺-木質(zhì)素磺酸鈉(PEI-SL)吸附材料。并進一步對磁性Fe3O4進行包埋，制備

9、出了磁性聚乙烯亞胺-木質(zhì)素磺酸鈉（Fe3O4-PEI-SL）吸附材料。以甲基橙、Pb2+吸附量和含氮量為指標(biāo)，通過單因素試驗，確定了PEI-SL較佳的合成條件為:SL和PEI質(zhì)量比為1∶2.5，反應(yīng)溫度25℃，反應(yīng)時間2h，戊二醛用量15％，該條件下產(chǎn)物的含氮量13.14％，甲基橙吸附量95.74mg·g-1，Pb2+吸附量163.72mg·g-1。PEI-SL和Fe3O4-PEI-SL對甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的的吸附動力

10、學(xué)過程符合擬二級反應(yīng)動力學(xué)模型。PEI-SL和Fe3O4-PEI-SL對Cu2+和Pb2+的吸附符合Langmuir模型，屬于單分子層均勻表面吸附，吸附過程是一個放熱和熵減小的自發(fā)過程。對甲基橙、黑ATT的吸附符合Freundlich模型，屬于非均勻表面吸附，是一個吸熱和熵增加的自發(fā)過程。
　　通過靜電組裝作用，以木質(zhì)素磺酸鈉(SL)和聚乙烯亞胺(PEI)為原料，在常溫水介質(zhì)中，制備了靜電自組裝聚乙烯亞胺-木質(zhì)素磺酸鈉、(SL-P

11、EI)吸附材料。并通過靜電作用對磁性Fe3O4進行靜電組裝，制備出了磁性靜電自組裝聚乙烯亞胺-木質(zhì)素磺酸鈉(Fe3O4-SL-PEI)吸附材料。以甲基橙、Pb2+吸附量和含氮量為指標(biāo)，通過單因素試驗，確定了SL-PEI較佳的合成條件為:SL和PEI質(zhì)量比為1∶3，反應(yīng)溫度25℃，反應(yīng)時間1h，pH值為5，該條件下產(chǎn)物的含氮量13.57％，甲基橙吸附量78.76mg·g-1，Pb2+吸附量148.5mg·g-1。SL-PEI和Fe3O4-